[发明专利]一种二氧化硅包覆的橙红色荧光粉及其制备方法

说明书

技术领域

本发明属于发光材料领域，具体为一种二氧化硅包覆的橙红色荧光粉及其制备方法。

背景技术

LED(发光二极管)具有高效，节能，安全，寿命长等特点，被誉为继火的使用以来第四代照明方式。LED白光的实现方式有2种，第一种方式是单独使用红色，黄色和/或蓝色LED芯片，第二种方法是紫外或者蓝光芯片和荧光粉结合使用。目前市场上最经济可行的是采用蓝光芯片和黄色YAG荧光粉结合使用实现LED照明，特别是LED白光照明，该方法由日本Nichia公司申请专利(JP 8-198585)。但是由于YAG荧光粉发光谱带中缺少红光部分，使得由此制备的LED白光显色性较差。为获得较高显色性，目前通用的方法是使用蓝光芯片和2种荧光粉，即黄色和橙红色荧光粉结合使用，或者使用蓝光芯片与3种荧光粉，即黄色、橙红色和绿色荧光粉结合使用实现。

按照化学组成分类，橙红色荧光粉有硫化物体系、氮(氧)化物体系和硅酸盐体系三种。硫化物体系的橙红色荧光粉不稳定，在分解时释放出有毒的气体，对环境造成了污染。氮(氧)化物体系的橙色到橙红色荧光粉，如Sr₂Si₅N₈，(Ca，Sr)SiAlN₃，制备方法复杂，设备要求高，销售价格也相应极高。原材料价格高，也是造成LED价格居高不下，无法普及用于民用照明的原因之一。硅酸盐体系的橙红色荧光粉，其合成所用的基质材料SiO₂便宜易得，荧光粉材料本身对热稳定，是高显色LED的首选封装原材料之一。韩国化学研究所公开了一种化学式为Sr_3-xSiO₅：Eu²⁺_x的橙黄色硅酸盐荧光粉(CN200480003359.9)。Intematix实施了一种基于铝硅酸盐的橙红色荧光粉(US2007/082492)。湖南信多利新材料有限公司发明了一种基于分子式结构BaSrSiO₃：Eu²⁺的硅酸盐橙红色荧光粉(CN 102061165A)。罗维鸿等人提出了一种具有立方石榴石结构的硅酸盐黄色-橙黄色荧光粉Mg2Me²⁺_0.5Ln₃Si_2.5O_12-2yN_yF_y(CN 101255338A)。以上文献中，使用硅酸盐作为荧光粉材料，但是由于硅酸盐本身对酸、水不稳定，使得硅酸盐在LED的使用上，例如在封装时使用酸性硅酮粘合剂时、或者在湿度较大的条件下使用时容易失效。

发明内容

针对现有技术存在的不足之处，本发明的目的是提出一种二氧化硅包覆的橙红色荧光粉。

本发明的另一个目的是提出制备所述二氧化硅包覆的橙红色荧光粉的方法。

实现上述目的的技术方案为：

一种二氧化硅包覆的橙红色荧光粉，该荧光粉的化学计量式为下式：

(Sr_xM_1-x-w)₃(Si_1-yGe_y)_zO₅：RE_wSiO₂

式中，M为选自Mg、Ca、Ba、Be、Zn、Li中的一种或一种以上，RE为Eu或Eu和另一种稀土元素的组合，SiO₂为荧光粉外包覆材料，x、y、z、w分别独立地表示以下范围的数值：0＜x≤1，0＜y≤0.2，1≤z≤1.1，0＜w≤0.2。

其中，所述M的摩尔比例的90％以上为Mg、Ca、Ba中的一种或多种。

其中，所述RE为Eu或Eu和选自Ce、Sm、La、Pr、Tb、Gd中的一种或一种以上的组合，优选为Eu或Eu和Gd的组合，更优选为Eu。

本发明所述的二氧化硅包覆的橙红色荧光粉的制备方法，包括步骤：

1)按比例称取含Sr的氧化物、碳酸盐或硝酸盐中的一种，含M的氧化物、碳酸盐或硝酸盐中的一种，SiO₂，GeO₂，含RE的氧化物或卤化物，反应助熔剂，将以上原料粉碎混合；

2)将步骤1)得到的原料的混合物，通过固相反应进行一次高温合成；

3)对步骤2)中所得合成的产物进行筛选；