[发明专利]一种含电气石的复合甲烷催化剂

权利要求书

1.一种含电气石的复合甲烷催化剂，其特征为该复合甲烷催化剂由甲烷催化剂、电气石复合而成，其组成质量百分比配比为：电气石：甲烷催化剂=1:50～3:10；

所述的甲烷催化剂分为钙钛矿型甲烷催化剂、六铝酸盐型甲烷催化剂或金属氧化物甲烷催化剂；

其中，钙钛矿型甲烷催化剂为由稀土、过渡金属和碱土金属所组成复合氧化物；六铝酸盐型甲烷催化剂为由过渡金属、碱土金属和铝所组成复合氧化物；金属氧化物催化剂为过渡金属复合氧化物。

2.如权利要求1所述的含电气石的复合甲烷催化剂，其特征为所述稀土元素为La和Ce中的一种或两种。

3.所述过渡金属元素为Zr、Co和Mn中的一种或两种。

4.如权利要求1所述的含电气石的复合甲烷催化剂，其特征为所述碱土金属元素为Sr。

5.如权利要求1所述的含电气石的复合甲烷催化剂的制备方法，其特征为以下三种方法之任一，包括下述步骤：

方法一，当甲烷催化剂为钙钛矿型甲烷催化剂时；

（1）所述的甲烷催化剂为钙钛矿型甲烷催化剂的化学式为A_xA’_1-xB_yB’_1-yO₃，其中A为稀土元素，A’为碱土金属元素，B及B’为不同过渡金属元素，x＝0～1，y＝0～1；按化学式所述的元素的摩尔比，将涉及元素的硝酸盐依次溶于去离子水中，再加入柠檬酸和电气石，室温搅拌1h，得到前驱物混合溶液；物料配比为：柠檬酸用量为所加金属离子摩尔比之和的1.2倍，质量百分比电气石：钙钛矿型甲烷催化剂=1:50～3:10；

（2）水浴加热搅拌（80°C）至胶体颜色变深，形成湿凝胶；

（3）将经过步骤（2）处理过的凝胶静置12h陈化，干燥、研磨；

（4）800°C焙烧，冷却后制得复合甲烷催化剂。

或者，方法二，当甲烷催化剂为六铝酸盐型甲烷催化剂时；

（1）所述的六铝酸盐型甲烷催化剂的化学式为CC’Al₁₁O₁₉，其中C为稀土元素的一种或两种，C’为过渡金属元素的一种或两种；将涉及元素的硝酸盐和硝酸铝溶于去离子水，再加入柠檬酸和电气石，室温搅拌1h，得到前驱物混合溶液；其中，按元素摩尔比为C：C’:Al=1:1:11计算其硝酸盐用量，柠檬酸用量为所加金属离子摩尔比之和的1.2倍，质量百分比电气石：六铝酸盐型甲烷催化剂=1:50～3:10；

（2）水浴加热搅拌（80°C）至胶体颜色变深，形成湿凝胶；

（3）将经过步骤（2）处理过的凝胶静置12h陈化，干燥、研磨；

（4）1100°C焙烧，冷却后制得复合甲烷催化剂；

或者，方法三，当甲烷催化剂为金属氧化物甲烷催化剂；

（1）将两种不同过渡金属元素的硝酸盐溶于去离子水，再加入柠檬酸和电气石，室温搅拌1h，得到前驱物混合溶液；其中，物料配比为：两种不同过渡金属离子摩尔比为1:9～9:1计算其硝酸盐用量，柠檬酸用量为所加金属离子摩尔比之和的1.2倍，质量百分比电气石：金属氧化物甲烷催化剂=1:50～3:10；

（2）水浴加热搅拌（80°C）至胶体颜色变深，形成湿凝胶；

（3）将经过步骤（2）处理过的凝胶静置12h陈化，干燥、研磨；

（4）800°C焙烧，冷却后制得复合甲烷催化剂。

6.如权利要求5所述的含电气石的复合甲烷催化剂的制备方法，其特征为所述的稀土元素的硝酸盐具体为硝酸镧或硝酸铈。

7.如权利要求5所述的含电气石的复合甲烷催化剂的制备方法，其特征为所述的过渡金属元素的硝酸盐具体为硝酸钴、硝酸锰或硝酸锆。

8.如权利要求5所述的含电气石的复合甲烷催化剂的制备方法，其特征为所述的碱土金属的硝酸盐具体为硝酸锶。