[发明专利]多核金属酞菁烷烃氧化催化剂的制备方法

权利要求书

1.多核金属酞菁烷烃氧化催化剂的制备方法，其特征在于包括以下步骤：

将摩尔比为(n+2)：3(n+3)~4(n+3)：(n+1)~1.5(n+1)：15(n+2)~20(n+2)的金属源、邻苯二甲酸酐或取代邻苯二甲酸酐、均苯四甲酸酐、尿素与钼酸铵催化剂以及氯化铵添加剂混合，混合物中钼酸铵催化剂的质量分数为0.2%～2%，氯化铵添加剂的质量分数为1%～5%；将混合物研磨均匀，加入高沸点溶剂，升温至100~160℃，反应30~50min，然后继续升温至高沸点溶剂的沸点，反应3~5h，然后降温至70~90℃，得到产品混合物；再将产品混合物进行后处理，得到蓝紫色至紫黑色多核金属酞菁烷烃氧化催化剂成品，其结构通式如式(I)所示，其中，n为大于或等于0的整数，当n≥1时，i=2、3……(n+1)；M是作为活性中心的金属；X为周边取代基；Y为非周边取代基；L为轴向配体；

2.根据权利要求1所述的多核金属酞菁烷烃氧化催化剂的制备方法，其特征在于，所述后处理包括以下操作步骤：

第一步：将产品混合物抽滤，溶剂回收，得到一次滤饼；分别用蒸馏水、稀盐酸、稀NaOH溶液将一次滤饼煮沸5~30min，然后过滤，重复之前操作2~3次，得到二次滤饼；用热水洗涤二次滤饼至滤液呈中性，得到三次滤饼；将三次滤饼于80~100℃下烘干，得到多核金属酞菁烷烃氧化催化剂粗产品；

第二步：将多核金属酞菁烷烃氧化催化剂粗产品进行索氏提取，直至提取液无色，将剩余固体烘干，得到蓝紫色至紫黑色多核金属酞菁烷烃氧化催化剂成品。

3.根据权利要求1所述的多核金属酞菁烷烃氧化催化剂的制备方法，其特征在于：所述金属源选自金属氯化盐、金属氧化物、金属醋酸盐或金属硫酸盐中的一种或多种。

4.根据权利要求1所述的多核金属酞菁烷烃氧化催化剂的制备方法，其特征在于：所述高沸点溶剂为沸点大于180℃的溶剂。

5.根据权利要求4所述的多核金属酞菁烷烃氧化催化剂的制备方法，其特征在于：所述高沸点溶剂选自十氢萘、四氢萘、十二烷、正丁基苯或十二烷基苯中的一种或多种。

6.根据权利要求1所述的多核金属酞菁烷烃氧化催化剂的制备方法，其特征在于：式(I)中M₁、…M_i、…M_n+2分别为铝、钛、钒、铬、锰、铁、钴、镍、铜、锆、钼、钌、铑、钯、锡、铂中的一种。

7.根据权利要求1所述的多核金属酞菁烷烃氧化催化剂的制备方法，其特征在于：式(I)中，X、Y分别为氢原子、烷基、烷氧基、卤素、酸根或羟基中的一种或两种。

8.根据权利要求1所述的多核金属酞菁烷烃氧化催化剂的制备方法，其特征在于：式(I)中L₁、L₂、…L_（2i-1)、L_2i、…L_（2n+3）、L_（2n+4）分别为卤素、氧原子或羟基中的一种或者为无。

9.根据权利要求2所述的多核金属酞菁烷烃氧化催化剂的制备方法，其特征在于：索氏提取中以低沸点有机溶剂中的一种或多种作为提取剂。

10.根据权利要求9所述的多核金属酞菁烷烃氧化催化剂的制备方法，其特征在于：所述低沸点有机溶剂为甲醇、乙醇、丙酮或乙酸乙酯。