[发明专利]介孔状石墨型氮化碳/氮掺杂石墨烯复合材料及制备方法

说明书

技术领域

本发明新能源材料制备技术领域，涉及一种介孔状石墨型氮化碳/氮掺杂石墨烯复合材料及其制备方法。

背景技术

石墨烯因其独特的电化学性和机械性能使得其在很多领域拥有广泛的应用，包括生物分子传感器、晶体管、太阳能电池、光电催化剂等领域，特别是在光催化反应产氢中的应用越来越受到关注。氢气是应对未来能源危机的首选清洁能源，目前发现生产氢气的最好方式就是在催化剂和太阳能的激发下通过可循环水裂解获得氢气。这种方式对于日益严峻的环境问题和能源危机具有重要意义，然而催化剂的选择也成为制约水裂解产氢的一项巨大的挑战。为了加强催化剂的光催化活性，抑制或者延迟电子和空穴的复合非常重要。石墨烯能够与一些光催化材料的能级和密集界面混合效应很好的相容，使得电荷快速分离从而减缓电子转移过程中电子和空穴的复合，使得它在光催化材料中的成为优良的电子传递载体（Physical Chemistry，2011,5,11466-11473）。此外，石墨烯也可以作为一种高效的接收器加强光生电子的传递从而提高催化活性。

众所周知，对石墨烯等碳基材料掺杂外来原子可以修饰其内部结构，使其表面负载自由电荷的密度增大，进而导电导热等性能得到增强。有研究表明，在葡萄糖生物传感器中，经过氮原子掺杂的石墨烯（N-graphene）呈现出优越电子转移性能、高度的敏感性和选择性（文献ACS Nano,2010,4,1790-1798）。无疑，氮掺杂石墨烯作为电子转移通道也可以降低光生电子-空穴对的复合，强化光催化材料的光转化效率。

另一方面，类石墨相氮化碳（g-C₃N₄）是一种聚合状的半导体，具有类石墨结构，是碳氮化合物中最稳定的同素异形体。近些年，有关氮化碳物理和化学性质的研究引起了人们的广泛关注。g-C₃N₄已经被证明能够对一系列反应（比如光催化产氢、氧还原反应等）表现出优异的催化活性（文献Energy&Environmental Science,2012,5，6717-6731）。g-C₃N₄具有以上优异性能的原因可归功于其具有较高的氮元素含量以及大量的活性反应点，而且g-C₃N₄因碳和氮原子间强大的共价键使其在pH=0～14的溶液中经受光照射仍然能够稳定存在。通常条件下，材料的孔隙率也是影响其物理化学性能的重要因素。介孔状石墨型氮化碳（mpg-C₃N₄）同时结合了氮化碳和介孔材料所拥有的优势，预期具有诱人的应用前景。然而，纯半导体g-C₃N₄的催化活性受到低的量子效率的制约。为了提高g-C₃N₄的催化效率，可以在半导体间构建异质结从而提高光生电子-空穴对的分离效率。

鉴于氮掺杂石墨烯和介孔状石墨型氮化碳的优异性能，可在同一环境中将两种材料复合在一起，形成一种非金属的无机复合材料，预期具有比两者单独更加优异的物理和化学性能，进一步扩宽其应用领域。但是，到目前为止，介孔状石墨型氮化碳/氮掺杂石墨烯复合材料及其制备方法还未见公开报道。由于文献中关于介孔状石墨型氮化碳和氮掺杂石墨烯的制备方法已有报道，因此本发明所用介孔状石墨型氮化碳和氮掺杂石墨烯的制备采用文献中已有的方法（文献Journal of Materials Chemistry，2011,21,13032-13039和Langmuir,2010,26,16096-16102）。

发明内容

本发明的目的在于为克服现有技术的缺陷而提供一种介孔状石墨型氮化碳/氮掺杂石墨烯复合材料及其制备方法。

为实现上述目的，本发明采用以下技术方案：

一种介孔状石墨型氮化碳/氮掺杂石墨烯复合材料的制备方法，包括以下步骤：

（1）依次将氮掺杂石墨烯(N-graphene)、介孔状氮化碳(mpg-C₃N₄)和表面活性剂加入到去离子水中，加热搅拌混合均匀，得到三者的混合溶液;

（2）对本步骤（1）得到的混合溶液进行超声处理，然后用蒸馏水反复洗涤，干燥，即得mpg-C₃N₄/N-graphene复合材料。