[发明专利]两步法制备Ca2SiO3Cl2: xTb3+白光LED 用单一基质全色荧光粉的方法

说明书

技术领域

本发明涉及一种白光LED用单一基质荧光粉的制备方法，具体涉及样品前驱物改性方法和最终产物制备方法。

背景技术

在全球能源日渐短缺的状况下，作为一种更加节能环保的新型光源，LED照明具有广阔的应用前景，正在逐步走进生活照明领域。由于白光LED用荧光粉仍旧存在着发光均匀性不佳、光通量小和光效率低等问题，使得LED还不能完全取代传统照明光源，同时其发光效率、显色性还有待提高。因此，研究稀土掺杂对荧光粉发光性能的影响，开发新型荧光粉对LED的进一步发展具有非常重要的意义。经过几十年的发展，已经开发出的荧光粉种类繁多。常见的荧光粉有传统硫化物基质、铝酸盐基质和硅酸盐基质荧光粉等。

硅酸盐基质荧光粉常见合成工艺有固相反应法、化学沉淀法、水热合成法等。采用固相法制备的荧光粉，粒度较大，粒径分布不均匀，难以获得球形颗粒，易存在杂相，使荧光粉的发光效率降低；化学沉淀法对原料的纯度要求较高，合成路线较长，易引入杂质，从而影响荧光粉的发光性能；水热法有严重的局限性，该法往往只适用于氧化物或少数对水不敏感的硫化物的制备，故而需要一种更为简单的制备方法。荧光粉的发光性能，大多受荧光粉粒度和粒径均匀性的影响，所以高纯度、均匀晶相的荧光粉更有利于提高样品的发光性能。

本发明提供一种白光LED用碱土氯硅酸盐基白光荧光粉，其化学组成式为Ca₂SiO₃Cl₂:xTb³⁺其中x的取值范围为0.001～0.004。大多采用SiO₂为合成原料，故而对SiO₂的粒径要求很高。而本发明采用Stober法制备出的SiO₂微球，晶相纯度高、粒径均匀、且呈球状，为保证与其他原料反应更为充分，使用聚乙烯醇为粘结剂，使得后期反应SiO₂微球能够与Ca²⁺、Cl^-等离子充分接触，生成高纯度的Ca₂SiO₃Cl₂:xTb³⁺晶体。

发明内容

本发明针对传统湿化学法制备出的晶相纯度不够高，进而影响发光性能的缺点，提供一种以Stober法制备出的SiO₂微球，后与其他原料反应实现样品晶相纯度高、粒径均匀、且呈球状的两步合成方法。

为实现上述目的，本发明提供了一种两步法制备Ca₂SiO₃Cl₂:xTb³⁺白光LED用单一基质全色荧光粉的方法，其化学式为Ca₂SiO₃Cl₂:xTb³⁺，x取值为0.001~0.004；以单分散的SiO₂微球为前驱体C，以硝酸钙、氯化钙、氧化铽分别为钙源、氯源和铽源，在粘结剂的作用下，将上述反应物和前躯体超声分散均匀后，烘干、研磨成粉体，最后将研磨的粉体置于氧化铝坩埚中，将坩埚放入装有碳粉的氧化锆罐中，密封，于电阻炉中烧结即可。

作为本发明的优选实施例，所述前驱体C的配制方法为：将溶解的正硅酸乙酯溶液缓慢滴加至溶于无水乙醇的氨水溶液中而形成，所述正硅酸乙酯溶液与氨水溶液的体积比为1:1~1:1.2；

作为本发明的优选实施例，所述正硅酸乙酯溶液是在40℃的恒温下滴加至溶于无水乙醇的氨水溶液中的；

作为本发明的优选实施例，所述铽源溶解为溶液后，溶液的pH为5~8；

作为本发明的优选实施例，所述粘结剂为重量浓度为1~3%的聚乙烯醇透明水溶液；

作为本发明的优选实施例，所述烧结制度为：以5℃/min的速率加热至300℃，保温2～5h；再以10℃/min的速率升温至600～650℃，保温2～8h，最后随炉冷却。