[发明专利]固体电解质陶瓷材料及其制造方法

权利要求书

1.一种陶瓷材料，是具有锂离子传导性的固体电解质陶瓷材料，

该陶瓷材料是至少由Li、La、Zr及O构成的具有石榴石型或类似石榴石型的晶体结构的氧化物烧结体，该氧化物烧结体中，作为添加元素，进一步含有Al及Mg。

2.根据权利要求1所述的陶瓷材料，其中，作为所述添加元素的Al及Mg，作为烧结助剂及/或粒子生长抑制剂添加。

3.根据权利要求1或2所述的陶瓷材料，其中，作为所述添加元素的Al及Mg，存在于所述烧结体的晶格内及构成所述烧结体的粒子间的晶界中的至少一方。

4.根据权利要求1～3任意一项所述的陶瓷材料，其中，相对于所述氧化物烧结体的总重量，含有0.01～1质量％的量的Mg。

5.根据权利要求1～4任意一项所述的陶瓷材料，其中，相对于所述氧化物烧结体的总重量，含有0.05～0.30质量％的量的Mg。

6.根据权利要求1～5任意一项所述的陶瓷材料，其中，相对于所述氧化物烧结体，含有0.01～1质量％的量的Al。

7.根据权利要求1～6任意一项所述的陶瓷材料，其中，具有4.8g/cm³以上的密度。

8.根据权利要求1～7任意一项所述的陶瓷材料，其中，依据JIS R1601(2008)测定的四点弯曲强度在70MPa以上。

9.根据权利要求1～8任意一项所述的陶瓷材料，其中，作为烧结体尺寸，具有超过20mm×20mm的大小。

10.根据权利要求1～9任意一项所述的陶瓷材料，其中，所述石榴石型或类似石榴石型的晶体结构进一步含有Nb及/或Ta。

11.根据权利要求10所述的陶瓷材料，其中，Nb及Ta的合计量与La的摩尔比(Nb+Ta)/La为0.03～0.20。

12.根据权利要求1～11任意一项所述的陶瓷材料，其中，Li与La的摩尔比Li/La为2.0～2.5。

13.根据权利要求1～12任意一项所述的陶瓷材料，其中，Zr与La的摩尔比Zr/La为0.5～0.67。

14.根据权利要求1～13任意一项所述的陶瓷材料，其中，用作锂离子二次电池用的固体电解质。

15.一种制造方法，是具有锂离子传导性的固体电解质陶瓷材料的制造方法，包含：

准备含有可赋予石榴石型或类似石榴石型的晶体结构的配比的Li、La及Zr的原料粉末的工序；和

将所述原料粉末一阶段或多阶段烧成，合成作为所述陶瓷材料的至少由Li、La、Zr及O构成的具有石榴石型或类似石榴石型的晶体结构的氧化物烧结体的工序；并且，

在所述原料粉末的准备工序及/或所述合成工序中添加Al及Mg。

16.根据权利要求15所述的方法，其中，所述Mg的添加是通过在所述原料粉末中含有含Mg的粉末而进行的。

17.根据权利要求15或16所述的方法，所述Mg的添加，通过在所述合成工序的至少一个阶段中，在填充有所述原料粉末的由含Mg的材料制成的烧成用容器中进行烧成，令Mg从该容器扩散而进行。

18.根据权利要求15～17任意一项所述的方法，其中，所述合成工序包含：将该原料粉末烧成而得到前驱粉末的第一烧成工序，和将所述前驱粉末粉碎及烧成而得到所述氧化物烧结体的第二烧成工序。

19.根据权利要求18所述的方法，其中，所述Mg的添加，通过在所述粉碎时或其前后向所述前驱粉末中添加含Mg的粉末而进行。

20.根据权利要求18或19所述的方法，所述Mg的添加，通过在所述第二烧成工序中，在填充有所述前驱粉末的由含Mg的材料制成的烧成用容器中进行烧成，令Mg从该容器扩散而进行。

21.根据权利要求15～20任意一项所述的方法，其中，进行Mg的添加，使得所述氧化物烧结体含有0.01～1质量％的量的Mg。

22.根据权利要求15～21任意一项所述的方法，其中，进行Mg的添加，使得所述氧化物烧结体含有0.05～0.30质量％的量的Mg。