[发明专利]纳米YAG:Ce磷光体组合物及其制备方法

说明书

本申请是申请号为200780042000.6、申请日为2007年10月19日、发明名称为“纳米YAG:Ce磷光体组合物及其制备方法”的发明专利申请的分案申请。

技术领域

本发明实施例涉及通过液体混合方法制造的掺杂铈的石榴石基磷光体。

背景技术

称作YAG:Ce的钇铝石榴石磷光体(当通过三价铈激发时)是用于所谓“白色LED”商业市场的熟知磷光体。与基于硅酸盐、硫酸盐、次氮基硅酸盐及氧代次氮基硅酸盐的磷光体相比，YAG具有相对较高的蓝色激发辐射吸收效率、高量子效率(QE大于约90％)、高温及高湿度环境下的良好稳定性、及宽发射光谱。然而，当激发辐射的波长降至约460nm以下的水平时，YAG的发射强度降低。

在业内，YAG磷光体通常是在高温下(高于约1600℃)通过固态反应方法制造。由于原料混合不充分且反应性较差，若干种诸如Y₄Al₂O₉(YAM)和YAlO₃(YAP)等中间相可容易地纳入产物组合物中。另外，所得磷光体的粒径不均匀，并且当(例如)分布内的平均粒径(D50)位于约5微米时，其通常表现约1至10微米以上的宽分布范围。

与固态反应方法相比，共沉淀方法具有在相对较低温度下制造具有窄粒径分布的实质上纯净的YAG相的优点。同时，所述共沉淀磷光体的发光性质与那些通过固态反应技术制造的磷光体的性质一样好，或可能更好。

在通过发射峰波长处于约445nm至455nm的蓝色二极管激发时，发射峰的中心位于约540nm至560nm波长处，业内需要在此时改良YAG的发射强度。此可产生高亮度白色LED。为进一步改良自蓝色二极管至白色二极管的外部转化发射，需通过将磷光体粒径降至小于发射波长(优选地小于400nm)来将散射损耗进一步最小化。

发明内容

本发明实施例涉及掺杂铈的石榴石基磷光体，其具有下式：

(Y，A)₃(Al，B)₅(O，C)₁₂:Ce³⁺；其中

A选自由Tb、Gd、Sm、La、Sr、Ba、Ca组成的群组，并且其中A以介于约0.1％至100％的量取代Y；

B选自由Si、Ge、B、P和Ga组成的群组，并且其中B以介于约0.1％至100％间的量取代Al；并且

C选自由F、Cl、N和S组成的群组，并且其中C以约0.1％至100％的量取代O。

这些掺杂铈的石榴石基磷光体是通过具有多个益处的共沉淀方法来制造。一个益处是所述方法允许将卤素纳入磷光体晶格中，此可导致发射强度和控制发射波长的能力增强。共沉淀也提供更均匀的混合环境以同样改善其它组份(例如YAG基质中的Ce³⁺激发剂)的分布。

瞬时共沉淀方法也提供对粒径的有益控制。根据本发明实施例，粒径分布介于约10nm至约1μm之间。在替代实施例中，D50平均粒径介于约200nm至约700nm之间。

除所研究共沉淀制备方法的参数(例如，包括晶格内F的纳入和粒径控制)外，烧结温度和气氛也作为变量来处理。人们发现升高烧结温度能增加结晶度。相对于惰性气氛，还原性气氛可增强发射强度。

附图说明

图1是取代氧的氟(F)浓度介于约1％至约8％间的Ce:Y₃Al₅(O，F)₁₂的标准化发射光谱，当氟浓度增加时，所述磷光体展示转变为较短波长的峰波长；

图2是取代氧的氟浓度介于约1％至约8％间的Ce:Y₃Al₅(O，F)₁₂的发射光谱，所述图显示在F浓度增加时峰强度增加；

图3是Ce:Y₃Al₅(O，F)₁₂族化合物的发射光谱，此实验中变量是用作起始材料的特定含氟化合物；

图4是自经不同浓度的Cl掺杂的Ce:Y₃Al₅(OCl)₁₂的标准化发射光谱的汇总，数据显示在不同Cl掺杂水平下发射峰波长仍基本上相同；