[发明专利]一种高性能锂离子电池硅碳负极材料及其制备方法

权利要求书

1.一种高性能锂离子电池硅碳负极材料，其特征在于包括比表面积为1～30㎡/g的Si-SiOx/C/DC复合体系，所述复合体系包括C基体、粘结在C基体中的Si-SiOx复合物、分布在C基体和Si-SiOx-C中的碳纳米管以及最外层的有机热解碳包覆层；

所述C基体为经氧化处理的天然石墨、人造石墨、中间相碳微球MCMB、硬碳中的一种或几种；

所述Si-SiOx是由粒径为0.01～10μ硅粉、粒径为0.1～10μ微硅粉和超细金属粉经高能机械化学反应后去除金属而形成的一种多孔复合物；

所述碳纳米管的平均直径为5～100nm、长径比为2～25：1的纳米纤维；

所述的最外层有机热解碳包覆层为有机物经缩聚、碳化后形成的碳包覆层。

2.根据权利要求1所述的一种高性能锂离子电池硅碳负极材料，其特征在于：Si-SiOx复合物是亚微米级的Si-SiOx，均匀的粘结在C基体中。

3.根据权利要求1所述的一种高性能锂离子电池硅碳负极材料，其特征在于：所述的超细金属粉为铝粉、锡粉、锌粉、镁粉、钙粉和钛粉中的一种或几种，

所述的超细金属粉粒径为为0.1～10μm；所述的有机热解碳原料选自葡萄糖、蔗糖、聚氯乙烯、酚醛树脂、糠醛树脂、聚糠醇、聚丙烯腈、煤沥青和石油沥青中的一种或多种。

4.根据权利要求1所述的一种高性能锂离子电池硅碳负极材料，其特征在于：所述的Si-SiOx复合物与C基体的质量比为1:100～100：10，所述的微硅粉与硅粉的质量比为1:100～100:100，所述的超细金属粉与微硅粉的比例为1:100～100：100，所述的碳纳米管与Si-SiOx-C的质量比为0.1:100～20:100；所述的有机热解碳与Si-SiOx-C的质量比为1:100～50:100。

5.一种高性能锂离子电池硅碳负极材料的制备方法，其特征在于包括如下步骤：

(1)将硅粉、微硅粉、超细金属粉末和分散剂混合，在球磨罐中进行球磨；

(2)将步骤(1)产物以50～150℃真空干燥1～24h；产物在氮气和/或氩气中烧结；

(3)将步骤(2)产物进行酸洗、过滤、真空烘干；

(4)将C基体在空气气氛中进行高温氧化处理；

(5)将步骤(3)产物和步骤(4)产物混合，加入到添加有碳纳米管的热解碳溶液中，低速二次球磨分散；

(6)将步骤(5)产物加热，搅拌蒸发除去溶剂；

(7)将步骤(6)产物在非氧化性气氛中烧结，有机热解碳碳化处理，并自然冷却至室温，实现有机热解碳包覆；

(8)将步骤(7)产物以200～500目筛网进行筛分，得到Si-O-C复合负极材料。

6.根据权利要求5所述的一种高性能锂离子电池硅碳负极材料的制备方法，其特征在于：所述的Si-SiOx复合物与C基体的质量比为1:100～100：10，所述的微硅粉与硅粉的质量比为1:100～100:100，所述的超细金属粉与微硅粉的比例为1:100～100：100，所述的碳纳米管与Si-SiOx-C的质量比为0.1:100～20:100；所述的有机热解碳与Si-SiOx-C的质量比为1:100～50:100。

7.根据权利要求5所述的一种高性能锂离子电池硅碳负极材料的制备方法，其特征在于：所述步骤（1）分散剂为乙醇、去离子水中的一种或几种；所述的球磨是行星式高能球磨，磨球是直径为0.1～50mm的氧化锆球，球磨时间为1～30小时，所述的球磨机转速150～500r/min。

8.根据权利要求5所述的一种高性能锂离子电池硅碳负极材料的制备方法，其特征在于：所述步骤（3）酸洗过程中所用的酸是质量分数为3%-15%的盐酸、硫酸和硝酸中的一种或几种，酸洗时间为30～300分钟；所述步骤（4）C基体的高温氧化温度为200～500℃，氧化时间为0.5～10h；所述步骤（5）热解碳溶液的溶剂是水、乙醇、苯、甲苯、奈、蒽、环己烷、三氯乙烯、丙酮、醋酸乙酯、吡啶和四氢呋喃中的一种或几种；所述步骤（6）搅拌除去溶剂的温度为80～250℃，搅拌时间为1～10小时。

9.根据权利要求5所述的一种高性能锂离子电池硅碳负极材料的制备方法，其特征在于：所述步骤（5）中步骤(3)产物和步骤(4)产物的混合比例为1:100～100:100。

10.根据权利要求5所述的一种高性能锂离子电池硅碳负极材料的制备方法，其特征在于：所述步骤（7）中非氧化性气氛是氮气、氩气中的一种或两种，所述的烧结温度600～1400℃，所述的烧结时间1～24小时。