[发明专利]一种液态α辐照源的制备方法

说明书

技术领域

 本发明涉及一种放射源的制备方法，特别涉及一种液态α辐照源的制备方法。

背景技术

乏燃料后处理的对象主要是核电站反应堆卸出的乏燃料，乏燃料最大的特点是具有极强的放射性。当乏燃料从反应堆内卸出时，无论是否达到设计的燃耗深度，总是含有一定量的未裂变核素以及新生成的核素。当对乏燃料进行后处理时，后处理流程中的放射性来源于乏燃料中的²³⁵U、²³⁸U、²³⁹Pu、²³⁷Np、²⁴¹Am，以及核裂变产生的长寿命、高产额的裂片元素，如⁹⁵Zr、⁹⁵Nb(⁹⁵Zr的衰变子体)、钌(¹⁰³Ru、¹⁰⁶Ru)、某些碱金属(如¹³⁷Cs)、碱土金属(如⁹⁰Sr)以及稀土元素(如¹⁴⁴Ce、¹⁴⁷Pm)等。由于这些核素的存在，导致后处理流程中的α、β、γ放射性均很强，因此所采用的溶剂和其它化学试剂通常会发生辐解，给后处理的工艺流程带来一些不良影响，如：(1)U、Pu的流失；(2)U、Pu产品的去污系数降低；(3)萃取级效率降低，出现沉淀、第三相、乳化和难以分相等情况；(4)流程效率降低；(5)流程不稳定、存在临界危险等。由于这些影响直接关系着后处理的效果，因此后处理工艺中化学试剂的辐解研究有着非常重要的意义。

自以TBP/煤油为萃取剂的Purex流程诞生后，后处理流程至今并没有发生根本性的变化，目前世界上已运行的和在建的后处理厂都采用这类流程。Purex流程以磷酸三丁酯(TBP)为萃取剂，煤油或者正十二烷为稀释剂，HNO₃为盐析剂，利用U、Pu以及裂片元素相互之间萃取行为的差异来实现铀钚的分离与净化。Purex流程包括铀钚共去污分离、铀的净化和钚的净化三个萃取循环。在共去污分离循环中，利用萃取剂来实现铀、钚与裂片元素的分离，以及铀、钚之间的分离。铀的净化循环完成铀产品液的进一步净化以去除裂片元素及痕量钚。由共去污分离循环来的钚稀溶液经调料后进入钚的净化循环，利用还原反萃剂实现钚产品液的进一步净化与浓缩，因此在钚纯化循环中，溶液受到的辐照主要是α放射性。随着反应堆燃料富集度的提高、平均比功率的提高以及燃耗的加深，乏燃料中的放射性比活度、衰变热、钚含量、以及其它超铀元素含量都显著增加。因此，基于现实的需求，后处理流程中化学试剂的α辐解行为研究亟待开展。

目前，国内外对于α辐解行为的研究绝大多数采用密闭固态α辐照源，如²⁴⁴Cm、²¹⁰Po或²³⁸Pu微球等。然而，密闭固态α辐照源所采用的密封方式会显著地降低α粒子的能量，密封层越厚，释放出的α粒子能量越低，例如厚度为0.17毫米的铂镀层能够使²¹⁰Po产生的α粒子的能量降低大约一半，因此密闭固态α辐照源的剂量率很低。如果将其用于后处理流程中化学试剂的α辐解行为研究，为满足辐照剂量的要求，则必然需要大量的辐解时间，这样既不能满足即时测量的要求，又会受到严重的化学反应干扰，无法反映被测对象的真实辐解状况，因此亟需研制一种新的α辐照源以满足后处理流程中化学试剂的α辐解行为研究。

发明内容

为解决现有用于α辐解行为研究的α辐照源剂量率低，不能满足即时测量的要求，无法反映被测对象的真实辐解状况等问题，本发明提供了一种液态α辐照源的制备方法，该方法包括以下步骤：

1）电化学溶解

采用以隔膜将阴极室和阳极室隔开的电解槽为电化学溶解装置，所述隔膜为能够确保电化学溶解过程中Pu(NO₃)^2-₆、Ag²⁺和Ag⁺不能够通过，而NO₃^-和H⁺能够通过的隔膜；将固体²³⁸PuO₂放入阳极室，并向阳极室内加入含有硝酸银的硝酸，所述硝酸银用于反应的催化，其浓度大于0.05mol/L，所述硝酸的浓度为6-8mol/L；阴极室内加入浓度为6-8mol/L的硝酸；通电使固体²³⁸PuO₂溶解后得到含²³⁸Pu溶液；

2）纯化