[发明专利]一种甲烷氧化转化为芳烃的工艺

权利要求书

1.一种甲烷氧化转化为芳烃的工艺，其特征在于该工艺包括下述步骤：

1)含甲烷原料进入装有甲烷氧化催化剂的流化床反应器中进行氧化反应；或者是含甲烷原料分成两部分，一部分在装有甲烷卤化催化剂的卤化反应器中与氯气混合发生反应，反应产物再与另一部分含甲烷原料一起进入装有甲烷氧化催化剂的流化床反应器中进行氧化反应；流化床反应器中的反应产物进行气固分离，流化床反应器气体产物进入步骤2)，分离出来的催化剂循环使用，在流化床反应器中，含甲烷原料被转化为含乙烯物流，所述甲烷卤化催化剂由10-60％Cr₂O₃、0.5-10％Ce₂O₃和30-89.5％Al₂O₃组成，以甲烷卤化催化剂总重量计；

2)来自于步骤1)的流化床反应器气体产物进入装有芳构化催化剂的移动床反应器中进行芳构化反应，将乙烯进一步转化为芳烃，移动床反应器反应产物进行气液分离，气体返回步骤1)中的流化床反应器中继续反应，液体产物进入芳烃分离系统，得到不同芳烃产品。

2.根据权利要求1所述的一种甲烷氧化转化为芳烃的工艺，其特征在于：所述步骤1)的含甲烷原料是指纯甲烷、天然气、煤层气、沼气或油田伴生气。

3.根据权利要求1所述的一种甲烷氧化转化为芳烃的工艺，其特征在于：所述卤化反应器的反应条件为：常压，450-580℃，甲烷与氯气的体积配比为2：0.1～1，甲烷的体积空速为1000～4000h^-1。

4.根据权利要求3所述的一种甲烷氧化转化为芳烃的工艺，其特征在于：所述卤化反应器的反应温度为520-560℃下，甲烷的体积空速为1500-3500h^-1。

5.根据权利要求1所述的一种甲烷氧化转化为芳烃的工艺，其特征在于：所述步骤1)中的甲烷氧化催化剂由1.85-43％金属活性组分、32-88.15％载体和10-25％粘结剂组成，以催化剂总重量计；其中金属活性组分的组成为：(a)钠和/或锂，含量范围在0.25-5.0％；(b)钙、镁和钡的一种以上，含量范围在0.5-15.0％；(c)钒、铬和锰的一种以上，含量范围在1.0-20.0％；(d)镧和/或铈，含量范围在0.10-3.0％，金属活性组分中各部分的含量以催化剂总重量计；所述载体为γ-氧化铝，高岭土或分子筛，粘结剂为氧化铝溶胶、硅溶胶或无定形硅酸铝。

6.根据权利要求1所述的一种甲烷氧化转化为芳烃的工艺，其特征在于：所述步骤1)中的流化床反应器的反应条件为：反应温度650～900℃，反应压力0.1～1.0MPa，体积空速10000～40000h^-1，甲烷与氧气的摩尔比为1.0～5.0。

7.根据权利要求6所述的一种甲烷氧化转化为芳烃的工艺，其特征在于：所述步骤1)中的流化床反应器的反应条件为：反应温度是660～720℃，反应压力0.5～0.7MPa，体积空速15000～25000h^-1，甲烷与氧气的摩尔比为3.0～4.5。

8.根据权利要求1所述的一种甲烷氧化转化为芳烃的工艺，其特征在于：所述步骤2)中的移动床芳构化催化剂为采用ZSM-5的移动床芳构化催化剂，其组成为金属改性的ZSM-5分子筛和载体，形状为直径在1.6-2.0毫米之间的球形。

9.根据权利要求1所述的一种甲烷氧化转化为芳烃的工艺，其特征在于：所述移动床反应器的反应条件为：反应温度340-550℃，压力0.02-0.8MPa，乙烯的重时空速为0.2-5h^-1。

10.根据权利要求9所述的一种甲烷氧化转化为芳烃的工艺，其特征在于：所述移动床反应器的反应条件为：反应温度360-420℃，压力0.12-0.4MPa，乙烯的重时空速为0.5-1.5h^-1。