[发明专利]碳纳米管及其制备方法有效

专利信息
申请号: 201380003212.9 申请日: 2013-01-09
公开(公告)号: CN103827027B 公开(公告)日: 2017-10-24
发明(设计)人: 姜京延;金镇道;金成真;尹载根 申请(专利权)人: LG化学株式会社
主分类号: C01B32/162 分类号: C01B32/162;C01B32/158;B01J23/75
代理公司: 北京鸿元知识产权代理有限公司11327 代理人: 李静,黄丽娟
地址: 韩国*** 国省代码: 暂无信息
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摘要:
搜索关键词: 纳米 及其 制备 方法
【权利要求书】:

1.碳纳米管,所述碳纳米管包括包含氧化铝(Al2O3)载体、催化组分、多羧酸和活性组分的三组分碳纳米管催化剂,

其中,所述碳纳米管具有粒径分布为0.5至1.0的马铃薯或球形的形状,

其中,所述粒径分布由下述公式1定义,

[公式1]

DCNTs=[Dn90-Dn10]/Dn50

其中,Dn90是在CNTs浸入蒸馏水中并保持3小时之后,使用麦克奇粒径分析仪在吸收模式下测得的基于90%的数均粒径,Dn10是在同样条件下基于10%测得的数均粒径,Dn50是在同样条件下基于50%测得的数均粒径,以及

所述多羧酸与所述活性组分的摩尔比为0.2至0.5,

其中,所述三组分碳纳米管催化剂通过如下步骤得到:

将多羧酸组分加入到活性组分的前驱体水溶液中,将制得的混合物与催化组分的前驱体水溶液混合,以获得澄清的金属水溶液,并将该澄清的金属水溶液与氧化铝载体混合,在真空下,在40至80℃的温度下通过旋转蒸发真空干燥制得的混合物溶液,然后在650至800℃下烘焙混合物以获得碳纳米管催化剂,其中催化组分和活性组分渗入并涂覆在氧化铝载体的表面和孔上,以及

其中,所述三组分碳纳米管催化剂具有10%或小于10%的基于数均粒径测得的超声细粉,

其中,所述催化组分包括包含Fe的第一催化组分和包含Co的第二催化组分,所述活性组分包含Mo,

其中,所述三组分碳纳米管催化剂以如下方式选择:基于100摩尔的氧化铝载体,第一催化组分的摩尔数x、第二催化组分的摩尔数y和Mo组分的摩尔数z满足30≤x+y≤53、0.1≤y/[x+y]≤0.95和3≤z≤13的范围。

2.根据权利要求1所述的碳纳米管,其中,所述碳纳米管是椭圆率为0.9至1.0的非束型。

3.根据权利要求1所述的碳纳米管,其中,所述碳纳米管的堆积密度为80至250kg/m3

4.根据权利要求1所述的碳纳米管,其中,所述碳纳米管具有300至800μm的粒径,一根碳纳米管具有10至50nm的直径。

5.根据权利要求1所述的碳纳米管,其中,所述三组分碳纳米管催化剂以如下方式选择:基于100摩尔的氧化铝载体,第一催化组分的摩尔数x、第二催化组分的摩尔数y和Mo组分的摩尔数z满足30≤x+y≤53、0.1≤y/[x+y]≤0.95和3≤z≤13的范围,该三组分碳纳米管催化剂提供2,000%或高于2,000%的碳纳米管产率。

6.根据权利要求1或5所述的碳纳米管,其中,所述三组分碳纳米管催化剂具有所述催化组分和所述活性组分涂覆在氧化铝载体的表面或孔上的结构,所述催化组分包括包含Fe的第一催化组分和包含Co的第二催化组分,所述活性组分包含Mo,并且所述三组分碳纳米管催化剂具有10%或小于10%的基于数均粒径测得的超声细粉。

7.根据权利要求6所述的碳纳米管,其中,所述超声细粉是以40瓦超声振动一分钟后测量的尺寸为32μm或小于32μm的颗粒的数均粒径的测量值,并且为5%或小于5%。

8.根据权利要求1所述的碳纳米管,其中,所述三组分碳纳米管催化剂包含氧化铝(Al2O3)载体、第一催化组分、第二催化组分、多羧酸和活性组分,

其中,所述三组分碳纳米管催化剂通过如下步骤得到:按顺序将所述多羧酸、所述第一催化组分和所述第二催化组分加入到所述活性组分中以制备澄清的金属水溶液,然后将所述澄清的金属水溶液加入到所述氧化铝载体中,在40至80℃下真空干燥所制得的混合物,然后在650至800℃下烘焙混合物,以得到催化组分和活性组分渗入并涂覆在氧化铝载体的表面和孔上的碳纳米管催化剂。

9.根据权利要求8所述的碳纳米管,其中,所述澄清的金属水溶液的浓度为0.1至0.4g/ml。

10.根据权利要求1所述的碳纳米管,其中,所述多羧酸包括选自二羧酸、三羧酸和四羧酸中的至少一种。

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