[发明专利]生产单‑N‑烷基哌嗪的方法

权利要求书

1.一种通过使式II的二乙醇胺(DEOA)与式H₂N-R¹(III)的伯胺在氢气和催化剂模制品存在下反应而制备式I的单-N-烷基哌嗪的方法：

其中R¹为C₁-C₅烷基或2-(2-羟基乙氧基)乙基，

其中所述反应在液相中在150-250巴范围内的绝对压力下进行且胺化借助催化剂模制品进行，所述催化剂模制品的前体可以根据如下方法制备，其中

(i)提供包含铜氧化物、氧化铝和氧化镧的氧化物材料，

(ii)将粉状金属铜和/或铜片和任选石墨加入所述氧化物材料中，

(iii)将由ii得到的混合物成型而得到模制品，

其中所述氧化物材料可以通过同时或依次沉淀组分铜氧化物、组分氧化铝和组分氧化镧并随后干燥和煅烧而得到，并且在根据步骤iii成型之后再次煅烧所述催化剂模制品。

2.根据权利要求1的方法，其中所述氧化物材料包含：

(a)比例为50≤x≤80重量％的铜氧化物，作为CuO计算，

(b)比例为15≤y≤35重量％的氧化铝，和

(c)比例为2≤z≤20重量％的氧化镧，

在每种情况下基于所述氧化物材料在煅烧之后的总重量，其中80≤x+y+z≤100，尤其是95≤x+y+z≤100。

3.根据权利要求1的方法，其中所述氧化物材料包含：

(a)比例为55≤x≤75重量％的铜氧化物，作为CuO计算，

(b)比例为20≤y≤30重量％的氧化铝，和

(c)比例为3≤z≤15重量％的氧化镧，

在每种情况下基于所述氧化物材料在煅烧之后的总重量，其中80≤x+y+z≤100，尤其是95≤x+y+z≤100。

4.根据权利要求1-3中任一项的方法，其中在步骤ii中基于所述氧化物材料在煅烧之后的总重量以0.5-5重量％的量加入石墨。

5.根据前述权利要求中任一项的方法，其中将合起来的粉状铜和/或铜片基于氧化物材料在煅烧之后的总重量以0.5-40重量％的量加入。

6.根据前述权利要求中任一项的方法，其中在步骤iii中的成型之前，基于由步骤ii得到的混合物的总重量将0.5-5重量％石墨加入由步骤ii得到的混合物中。

7.根据前述权利要求中任一项的方法，其中氧化物材料、金属铜粉和/或铜片以及任选石墨的总和为所述催化剂模制品的至少95重量％。

8.根据前述权利要求中任一项的方法，其中所述催化剂模制品不包含铼和/或钌。

9.根据前述权利要求中任一项的方法，其中所述催化剂模制品不包含铁和/或锌。

10.根据前述权利要求中任一项的方法，其中所述催化剂模制品不包含硅和/或锆和/或钛的含氧化合物。

11.根据前述权利要求中任一项的方法，其中所述反应在180-240℃的温度下进行。

12.根据前述权利要求中任一项的方法，其中所述反应在160-220巴的绝对压力下进行。

13.根据前述权利要求中任一项的方法，其中所述伯胺III基于所用DEOA以5-15倍摩尔量使用。

14.根据前述权利要求1-12中任一项的方法，其中氨基二甘醇(ADG)基于所用DEOA以0.2-2倍摩尔量使用。

15.根据前述权利要求1-12中任一项的方法，其中单甲基胺(MMA)基于所用DEOA以4-13倍摩尔量使用。

16.根据前述权利要求1-12中任一项的方法，其中单乙基胺(MEA)基于所用DEOA以2-10倍摩尔量使用。

17.根据前述权利要求中任一项的方法，其中所述催化剂作为固定床设置在所述反应器中。

18.根据前述权利要求中任一项的方法，其连续进行。

19.根据前两项权利要求中任一项的方法，其中所述反应首先在80-160℃的温度下进行，然后在180-240℃的温度下进行。