[发明专利]包含铁和碳纳米管的催化剂在审

专利信息
申请号: 201380060058.9 申请日: 2013-11-15
公开(公告)号: CN104797338A 公开(公告)日: 2015-07-22
发明(设计)人: M.D.琼斯;D.马蒂拉;J.P.奥伯恩;R.E.欧文;D.米内特;P.普拉辛斯基;S.I.帕斯卡 申请(专利权)人: 巴斯大学
主分类号: B01J37/00 分类号: B01J37/00;B01J37/14;B01J37/18;B01J21/18;B01J23/745;C10G2/00;B01J35/04;B01J35/10;C01B31/02
代理公司: 北京市柳沈律师事务所 11105 代理人: 孙梵
地址: 英国巴*** 国省代码: 英国;GB
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摘要:
搜索关键词: 包含 纳米 催化剂
【权利要求书】:

1.一种制造包含碳纳米管和铁基颗粒的催化剂的方法,所述方法包括以下步骤:

a)在含铁物质存在下通过化学气相沉积含碳物质的蒸气来制备包含铁基颗粒的碳纳米管;

b)使所述包含铁基颗粒的碳纳米管经历氧化条件以选择性蚀掉覆盖所述铁基颗粒的石墨层,从而使所述铁基颗粒暴露在所述碳纳米管的表面,并且使所述铁基颗粒至少部分氧化;和

c)使所述包含铁基颗粒的碳纳米管经历还原条件,以便至少部分还原所述铁基颗粒。

2.如权利要求1的方法,其中步骤b)包括将所述包含铁基颗粒的碳纳米管在空气中加热至在520~620℃范围内的温度。

3.如权利要求1或2的方法,其中步骤c)包括将所述包含铁基颗粒的碳纳米管在氢气气氛中加热至在350~500℃范围内的温度。

4.如前述权利要求中任一项的方法,其中所述铁基颗粒的尺寸在5~80nm的范围内。

5.如前述权利要求中任一项的方法,其中在步骤c)后,所述包含铁基颗粒的碳纳米管的铁负载量为0.1原子%至5原子%,由与EDX联用的SEM测得。

6.如前述权利要求中任一项的方法,其中在步骤c)后,所述铁基颗粒包括氧化铁(II)和氧化铁(III)的混合物,由XPS测得。

7.如前述权利要求中任一项的方法,其中在步骤b)后,所述铁基颗粒具有顺应所述碳纳米管的表面的基部。

8.如前述权利要求中任一项的方法,其中在步骤b)后,所述铁基颗粒中的至少一部分在具有至少10nm的直径的界面上与所述碳纳米管接触。

9.如前述权利要求中任一项的方法,其中所述铁基颗粒的横截面积沿远离附着有所述铁基颗粒的碳纳米管的轴的径向减小。

10.如前述权利要求中任一项的方法,其中所述催化剂是在整块载体上形成的。

11.一种用于制造包含碳纳米管和铁基颗粒的组合物的方法,所述方法包括以下步骤:

a)在含铁物质存在下通过化学气相沉积含碳物质的蒸气来制备包含铁基颗粒的碳纳米管;

b)使所述包含铁基颗粒的碳纳米管经历氧化条件以选择性蚀掉覆盖所述铁基颗粒的石墨层,从而使所述铁基颗粒暴露在所述碳纳米管的表面,并且使所述铁基颗粒至少部分氧化,由此形成所述组合物。

12.通过权利要求11的方法能得到的包含碳纳米管和铁基颗粒的组合物。

13.一种用于制造包含碳纳米管和铁基颗粒的催化剂的方法,其包括使由权利要求11的方法制造的组合物或者如权利要求12所述的组合物经历还原条件,以便至少部分还原所述铁基颗粒。

14.一种催化剂,其包含碳纳米管和位于该碳纳米管表面上的铁基颗粒,至少一部分铁基颗粒、优选至少50%的所述铁基颗粒各自具有与碳纳米管的表面相接触的表面,以形成具有至少10nm直径的接触区域。

15.如权利要求14的催化剂,其中与碳纳米管接触的所述至少一部分铁基颗粒、优选至少50%的铁基颗粒的表面基本上是平坦的。

16.如权利要求14或15的催化剂,其中所述至少一部分铁基颗粒、优选至少50%的所述铁基颗粒沿远离碳纳米管表面的方向逐渐减小至点。

17.一种制造烃的方法,其包括在由权利要求1至10中任一项或权利要求13的方法能得到的催化剂、或者如权利要求14至16中任一项所述的催化剂存在下,使一氧化碳、二氧化碳或两者的混合物与氢气反应。

18.如权利要求17的方法,其包括在所述催化剂存在下,使二氧化碳和氢气一步反应以制造包含烃的流出物。

19.一种碳的捕获和利用的方法,其包括以下步骤:

a)使化石燃料燃烧以提供热量和包含二氧化碳的烟道气;

b)从所述烟道气中分离至少一部分二氧化碳;和

c)在由权利要求1至10中任一项或权利要求13的方法能得到的催化剂、或者如权利要求14至16中任一项所述的催化剂存在下,使所分离的二氧化碳和氢气接触以产生包含烃的流出物。

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