[发明专利]一种三维多孔石墨烯负载纳米镁铝水滑石除氟剂的制备方法

说明书

 

技术领域

    本发明涉及三维多孔石墨烯负载纳米镁铝水滑石除氟剂的制备方法，具体的说，是涉及一种在三维多孔石墨烯基底中负载纳米镁铝水滑石的制备方法，获得的材料可以实现对水中氟离子的有效去除，属于环境处理的技术领域。

背景技术

氟是与人体健康密切相关的一种微量生命元素，主要分布于人体的骨骼和牙齿之中。氟化物广泛的存在于自然界的水体之中，水中适量氟的存在对人体健康是有益的。然而过高的摄氟量将会导致人类和动植物的机体中毒。有报道称水中氟离子浓度为 2mg/L 时会产生明显的氟斑牙，8mg/L 时约有 10%的人群骨硬化，20~80 mg/L 时出现残废性氟中毒。还有报道称当食物和饮水中氟离子浓度为 50 mg/L 时将导致死亡。因此，我们在关注高氟水对人体的危害时，应对水中氟离子的含量高度重视。为此，国家规定我国生活饮用水中氟含量为 0.5~1.0mg/L。世界卫生组织（WHO）制定的饮用水卫生标准中规定 F^-浓度为0.7~1.5mg/L，F^-浓度大于 1.0mg/L 的统称为高氟水。因此为了减少和防止氟病发率，控制饮用水中F^-的含量是十分必要的。

目前，我国的饮用水除氟技术和设施还没有形成统一的规范，传统的处理方法操作比较复杂，效率低，极易造成二次污染。因此，如何制备一种操作简便，吸附效率高的高效吸附剂成为当今氟处理中的一大研究热点。

近年来，一种新型的吸附剂——类水滑石(Hydrotalcite-like Compounds，简称 HTLCs)越来越受到人们的重视，它是良好的催化剂、吸附剂、离子交换剂、表面活性剂和耐热材料，因此被广泛的应用于水处理的各个领域之中。类水滑石类材料合成简单、易于分离、成本低廉并且可以重复利用，显示了其在含氟废水和重金属废水处理中的良好应用前景。目前，镁铝型类水滑石的研究最为深入，其应用也最为广泛，在去除水体中氟及重金属的研究中达到了理想的实验效果。

然而，目前纳米镁铝水滑石主要采用盐溶液与碱溶液共沉淀的方法，由于反应的同相中进行，反应速率快，造成局部浓度过高，可控性差，形成的颗粒往往大小不均，容易发生团聚凝结，且比表面积减小，分散差，氟吸附处理效果不好。

发明内容

本发明提供了一种基于三维多孔石墨烯为载体的纳米镁铝水滑石的制备方法，由于三维多孔石墨烯具有超高的疏松多孔结构，因此用该方法制备的纳米镁铝水滑石在含氟水处理中具有显著的应用效果。

本发明的一种三维多孔石墨烯负载纳米镁铝水滑石除氟剂的制备方法，包括以下步骤：

（1）先将石墨氧化成氧化石墨烯，然后在草酸溶液中还原成水凝胶，过滤洗涤，最后低温真空干燥得到三维多孔石墨烯；

（2）配制镁铝溶液，将三维多孔石墨烯浸泡此中；

（3）将浸泡后的三维多孔石墨烯分离出来真空干燥后，得到负载镁铝的三维多孔石墨烯，加入到碳源弱碱稀溶液中，搅拌反应，静置陈化，过滤、洗涤、高温烧结，得到三维多孔石墨烯为载体的纳米镁铝水滑石。

步骤（1）中所述的石墨使用前进行200～300℃，退火处理2～3小时。

步骤（1）中所述的草酸溶液的质量浓度为0.1%～5%，草酸与氧化石墨烯的质量比为1～5:1。

步骤（1）中所述的还原温度60～90℃，反应时间1～3小时。

步骤（1）中所述的低温真空干燥，温度为0～-70℃，时间为10～48小时。

步骤（2）中所述镁铝溶液所用的镁铝盐为硝酸盐、硫酸盐、醋酸盐、氯化物中的一种或几种，镁盐与铝盐的质量浓度分别为0.1%～5%，镁盐、铝盐和石墨烯的质量比为1～5:1:1～2，浸泡时间为2～10小时。

步骤（3）中配制碳源弱碱溶液所使用的碳源弱碱盐为碳酸氢铵、碳酸氢钠、碳酸铵、碳酸钠、碳酸氢钾、碳酸钾和尿素中的一种，质量浓度为0.1%～0.5%，碳源弱碱盐与负载镁铝的三维多孔石墨烯的质量比为1:1～10 。

步骤（3）中所述的反应温度为50～80℃，反应时间0.5-2小时。 

步骤（3）中所述的陈化时间为1～2天。

步骤（3）中所述的高温烧结温度为160～240℃。