[发明专利]赛隆系氧氮化物荧光体的制造方法以及赛隆系氧氮化物荧光体

说明书

本申请是申请日为2011年3月30日、申请号为201180011395.X、发明名称为“赛隆系氧氮化物荧光体的制造方法以及赛隆系氧氮化物荧光体”的中国专利申请的分案申请。

技术领域

本发明涉及α-赛隆系氧氮化物荧光体的制造方法以及赛隆系氧氮化物荧光体。具体地说，涉及实现以蓝色发光二极管(蓝色LED)为光源的白色发光二极管(白色LED)的高亮度化、用粉末状态的稀土类金属元素活化的α-赛隆系氧氮化物荧光体的制造方法以及赛隆系氧氮化物荧光体。

背景技术

以硅酸盐、磷酸盐(例如磷灰石等)、铝酸盐为母体材料并向这些母体材料添加作为活化材料的过渡金属或稀土类金属的荧光体是广为人知的。特别是，近年来，通过使蓝色LED实用化，投入地进行了利用该蓝色LED的白色光源的开发。白色LED由于预计与现有的白色光源相比功率消耗低，寿命长，进行了面向液晶面板用背光、室内照明器具、汽车面板用背光等的应用开发。

目前开发中的白色LED是在蓝色LED的表面涂布YAG(钇·铝·石榴石)系荧光体，被Ce活化的YAG系荧光体将蓝色LED的蓝色光变换成黄色光。蓝色LED发射的波长450nm的蓝色光的一部分透过荧光体层，其余的遇到荧光体而被变换成黄色光。该蓝色、黄色的两色光混合而表现为白色。

但是，YAG系荧光体当激发波长超过400nm时光谱强度降低，因此不但得到发蓝的白色光，而且存在由于蓝色LED的激发能和YAG系荧光体的激发能不一致而发光效率低的问题。此外，还存在涂覆的荧光体层的耐久性不充分的问题。因此，要求使用波长变换的荧光体自身的性能改善。

本申请人在专利文献1中公开了一种α-赛隆系氧氮化物荧光体，该荧光体用通式M_xSi_12-(m+n)Al_(m+n)O_nN_16-n:Ln_y(式中0.3≤x+y＜1.5，0＜y＜0.7，0.3≤m＜4.5，0＜n＜2.25，金属M的原子价为a、镧系金属Ln的原子价为b时m＝ax+by)表示，固溶于α-赛隆中的金属M(M为选自Li、Ca、Mg、Y或者除La、Ce以外的镧系金属的至少一种金属)的一部分或者全部被作为发光中心的镧系金属Ln(Ln为选自Eu、Dy、Er、Tb、Yb的至少一种镧系金属)置换。

该专利文献1公开的α-赛隆系氧氮化物荧光体为一定的出色荧光体，但是希望进一步改善荧光体的发光强度。

现有技术文献

专利文献

专利文献1特开2004-238505号公报

发明内容

发明要解决的问题

本发明的目的是提供光致发光荧光体的制造方法，其能够在以通式M_xSi_12-(m+n)Al_(m+n)O_nN_16-n:Ln_y(式中0.3≤x+y＜1.5，0＜y＜0.7，0.3≤m＜4.5，0＜n＜2.25，金属M的原子价为a、镧系金属Ln的原子价为b时m＝ax+by)表示的α-赛隆为主成分的氧氮化物荧光体中实现以蓝色LED为光源的白色LED的高亮度化。

用于解决问题的手段

本申请人发现，在氧氮化物荧光体的制造中使用松装密度高的无定形氮化硅粉末作为原料，能够得到能实现以蓝色LED为光源的白色LED的高亮度化的光致发光荧光体，从而完成了本发明。

即，本发明涉及粉末状态的α-赛隆系氧氮化物荧光体的制造方法，其特征在于将混合粉末在含有氮的惰性气体气氛中在1400～2000℃烧制，所述混合粉末含有松装密度为0.1～0.3g/cm³的无定形氮化硅粉末，并且是代表性地进一步将AlN和/或Al粉末、金属M的氧化物或通过热分解成为氧化物的前体物质以及镧系金属Ln的氧化物或通过热分解成为氧化物的前体物质按照生成物以式M_xSi_12-(m+n)Al_(m+n)O_nN_16-n:Ln_y(式中M为选自Li、Ca、Mg、Y或者除La、Ce以外的镧系金属的至少一种金属，Ln为选自Eu、Dy、Er、Tb、Yb的至少一种镧系金属，0.3≤x+y＜1.5，0＜y＜0.7，0.3≤m＜4.5，0＜n＜2.25)表示而计算的配合比例组合成的混合粉末。