[发明专利]一种仿生催化二苯甲烷氧气氧化制备二苯甲酮的方法有效
申请号: | 201410670409.4 | 申请日: | 2014-11-20 |
公开(公告)号: | CN104478677A | 公开(公告)日: | 2015-04-01 |
发明(设计)人: | 纪红兵;蒋军;周贤太 | 申请(专利权)人: | 中山大学 |
主分类号: | C07C45/36 | 分类号: | C07C45/36;C07C49/786 |
代理公司: | 广州市深研专利事务所 44229 | 代理人: | 姜若天 |
地址: | 516081 广东省惠州市大亚*** | 国省代码: | 广东;44 |
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摘要: | |||
搜索关键词: | 一种 仿生 催化 甲烷 氧气 氧化 制备 二苯甲酮 方法 | ||
1.一种仿生催化二苯甲烷氧气氧化制备二苯甲酮的方法,其特征在于以二苯甲烷为原料,加入有机溶剂,以氧气为氧化剂,以具有通式(I)或(II)结构的单核金属卟啉或通式(III)结构的μ-氧-双核金属卟啉为催化剂,控制在反应温度为50~150℃,反应压力为0.2~2.0MPa的条件下进行催化反应得到二苯甲酮,原料与递氢体的摩尔比为1:0.05~1:5,催化剂用量为5~500ppm,
通式(I)中的M1是金属原子Mg、Al、Fe、Co、Mn、Ni、Cu或Zn,X是卤素或氢,R1、R2、R3、R4和R5均选自氢、卤素、硝基、甲基、羟基、烷氧基或磺酸基;通式(II)中的M2是金属原子Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn或Sn,X是卤素或氢,R1、R2、R3、R4和R5均选自氢、卤素、硝基、烷基、烷氧基、羟基、羧基或磺酸基,配位基X1是氯或咪唑或吡啶;通式(III)中的M3是金属原子Fe、Co、Mn、Ru或Rh,R1、R2、R3、R4和R5均选自氢、卤素、硝基、烷基、烷氧基、羟基、羧基或磺酸基。
2.根据权利要求1所述的方法,其特征在于所述的递氢体选自环己烯,2-甲基环己烯,3-甲基环己烯、4-甲基环己烯、环己烯醇、环戊二烯或环庚二烯中的一种。
3.根据权利要求1所述的方法,其特征在于所述的递氢体选自环己烯,2-甲基环己烯,3-甲基环己烯、4-甲基环己烯中的一种。
4.根据权利要求1所述的方法,其特征在于所述通式(III)中的M3是金属原子Mn、Ru或Rh,R1、R2、R3、R4和R5均选自卤素、硝基、烷基、烷氧基。
5.根据权利要求1所述的方法,其特征在于所述的原料与递氢体的摩尔比为1:1~1:3。
6.根据权利要求1所述的方法,其特征在于催化反应温度为80~120℃。
7.根据权利要求1所述的方法,其特征在于催化反应压力为0.5~1.5MPa。
8.根据权利要求1所述的方法,其特征在于催化剂的用量为10~100ppm。
9.根据权利要求1所述的方法,其特征在于所述的有机溶剂为二氯甲烷、乙酸乙酯、乙腈、甲苯、正己烷、丙酮中的一种。
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