[发明专利]一种煤与一氧化碳反应制甲烷的催化剂及其制备方法有效
申请号: | 201410678488.3 | 申请日: | 2014-11-24 |
公开(公告)号: | CN104475111B | 公开(公告)日: | 2016-10-12 |
发明(设计)人: | 张国杰;郝兰霞;苏爱廷;王仲英;贾永;王宏宇;张永发 | 申请(专利权)人: | 太原理工大学 |
主分类号: | B01J23/78 | 分类号: | B01J23/78;B01J23/89;C10L3/08;C07C9/04;C07C1/02 |
代理公司: | 太原市科瑞达专利代理有限公司 14101 | 代理人: | 江淑兰 |
地址: | 030024 山西*** | 国省代码: | 山西;14 |
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摘要: | |||
搜索关键词: | 一种 一氧化碳 应制 甲烷 催化剂 及其 制备 方法 | ||
1. 一种煤与一氧化碳反应制甲烷的催化剂,其特征在于:以存在自由电子的天然石墨为主体原料经改性后作为催化剂载体,负载活性组分镍、铑或钌,Fe3O4,碱金属氧化物。
2.根据权利要求1所述的煤与一氧化碳反应制甲烷的催化剂,其特征在于:所述活性组分的含量为15~35%,Fe3O4的含量为≥4%,所述碱金属氧化物的含量为0.1~15%。
3.根据权利要求1所述的煤与一氧化碳反应制甲烷的催化剂,其特征在于:所述碱金属氧化物为MgO、K2O中的任一种。
4.一种权利要求1~3任一项所述的煤与一氧化碳反应制甲烷的催化剂的制备方法,其特征在于:包括以下步骤:
(1)制备改性石墨:将天然石墨粉碎至粒度为5目以下,在N2、CO2、O2混合气体下于800~1000℃高温进行改性3~5h得到多孔石墨;
(2)一次负载:将(1)得到的多孔石墨浸渍在活性组分硝酸盐与碱金属硝酸盐的混合溶液中,浸渍6~10h,抽滤,放入110℃烘箱干燥至恒重,在氮气氛围下600~900℃焙烧3~5h;
(3)二次负载:将催化剂进行二次负载,在1%~10%的硝酸铁中浸渍6~10h,放入110℃烘箱干燥至恒重,在氮气氛围下600~900℃焙烧3~5h,得到催化剂。
5.根据权利要求4所述的煤与一氧化碳反应制甲烷的催化剂的制备方法,其特征在于:所述混合气体中N2、CO2、O2体积比为1:(2~6):(3~7)。
6.根据权利要求4所述的煤与一氧化碳反应制甲烷的催化剂的制备方法,其特征在于:所述活性组分硝酸盐为硝酸镍、硝酸铑或硝酸钌中的任一种,硝酸镍、硝酸铑或硝酸钌的浓度为1~15%。
7.根据权利要求4所述的煤与一氧化碳反应制甲烷的催化剂的制备方法,其特征在于:所述碱金属硝酸盐为硝酸镁、硝酸钾中的一种,硝酸镁或硝酸钾浓度为0.5~4%。
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