[发明专利]一种自支撑三维多孔石墨烯复合微球的制备方法

权利要求书

1.一种自支撑三维多孔石墨烯复合微球的制备方法，其特征在于，包含以下步骤：

(1)取适量氧化石墨和表面活性剂，分别加到无水乙醇中，溶液在30～60℃下超声处理30～240min，然后过滤，将滤渣烘干，得到氧化石墨烯；再将氧化石墨烯放入微波炉或管式炉中在惰性气体气氛中进行热处理，得到石墨烯；

其中，无水乙醇和氧化石墨的液固比为1mL：(0.05-0.2)g；表面活性剂加入质量为氧化石墨质量的0.5～3％；

(2)将石墨烯与去离子水混合均匀，再加入适量活化剂和粘结剂，搅拌成浆料，然后进行喷雾干燥造粒，得到微米级的含有活化剂的石墨烯微球；

(3)将适量石油沥青溶解于煤油中，再加入含有活化剂的石墨烯微球，搅拌至混合均匀后，烘干，得到炭前驱体包覆的石墨烯微球；

(4)将炭前驱体包覆的石墨烯微球置于微波炉或管式炉中在惰性气体气氛中进行热处理，得到自支撑三维多孔石墨烯复合微球。

2.根据权利要求1所述的一种自支撑三维多孔石墨烯复合微球的制备方法，其特征在于，步骤(1)中所述的表面活性剂为十二烷基苯磺酸钠或十二烷基硫酸钠。

3.根据权利要求1所述的一种自支撑三维多孔石墨烯复合微球的制备方法，其特征在于，步骤(1)中，所述滤渣的烘干温度为60～80℃。

4.根据权利要求1所述的一种自支撑三维多孔石墨烯复合微球的制备方法，其特征在于，所述步骤(1)中，微波炉的热处理制度为：功率为600～1000W，频率为2.45GHz，时间为2～30min；管式炉的热处理制度为：由室温以5-10℃/min的速率升温至400～1000℃，并保温0.2-5h，然后随炉冷却。

5.根据权利要求1所述的一种自支撑三维多孔石墨烯复合微球的制备方法，其特征在于，步骤(2)中，所述的活化剂为NaOH、KOH、Na₂CO₃或K₂CO₃；所述的粘结剂为葡萄糖、蔗糖或淀粉。

6.根据权利要求1所述的一种自支撑三维多孔石墨烯复合微球的制备方法，其特征在于，所述步骤(2)中，去离子水与石墨烯的液固比为1mL：(0.4～0.6)g；活化剂与石墨烯的质量比为(0.5～4)：1；粘结剂与石墨烯的质量比为(0.05～0.2)：1。

7.根据权利要求1所述的一种自支撑三维多孔石墨烯复合微球的制备方法，其特征在于，所述步骤(2)中，喷雾干燥造粒的条件为：进口温度为105～150℃，出口温度为70～90℃，喷雾压力为0.5～2MPa，喷嘴直径为0.3～0.7mm。

8.根据权利要求1所述的一种自支撑三维多孔石墨烯复合微球的制备方法，其特征在于，所述步骤(3)中，煤油与石油沥青的液固比为(5～10)mL：1g；石油沥青与石墨烯微球的质量比为(0.1～0.3)：1。

9.根据权利要求1所述的一种自支撑三维多孔石墨烯复合微球的制备方法，其特征在于，所述步骤(3)中，烘干温度为200～300℃。

10.根据权利要求1所述的一种自支撑三维多孔石墨烯复合微球的制备方法，其特征在于，所述步骤(4)中，微波炉的热处理制度为：功率为600～1000W，频率为2.45GHz，时间为0.2～1h；管式炉的热处理制度为：由室温以5-10℃/min的速率升温至600～1200℃，再保温0.5-6h，然后随炉冷却。