[发明专利]锂离子二次电池用负极材料及其制造方法、锂离子二次电池用负极、及锂离子二次电池

权利要求书

1.一种锂离子二次电池用负极材料，其具有含硅且可吸着、放出锂离子的硅系活性物质颗粒，其特征在于，

前述硅系活性物质颗粒以100ppm以上且1700ppm以下的范围含有氮，

前述硅系活性物质颗粒是表面被碳被膜所包覆的碳包覆颗粒。

2.如权利要求1所述的锂离子二次电池用负极材料，其中，前述硅系活性物质颗粒是硅颗粒、具有硅的微颗粒分散于硅系化合物中而成的复合结构的颗粒或以通式SiO_x表示的氧化硅颗粒中的任一种，或者是这些物质中的2种以上的混合物，并且0.5≤x≤1.6。

3.如权利要求1所述的锂离子二次电池用负极材料，其中，前述碳包覆颗粒是对前述硅系活性物质颗粒，在进行热分解而生成碳的有机物气体环境中及/或蒸汽环境中，在600～1200℃的温度范围内将碳化学蒸镀，由此，在前述硅系活性物质颗粒的表面形成前述碳被膜。

4.如权利要求2所述的锂离子二次电池用负极材料，其中，前述碳包覆颗粒是对前述硅系活性物质颗粒，在进行热分解而生成碳的有机物气体环境中及/或蒸汽环境中，在600～1200℃的温度范围内将碳化学蒸镀，由此，在前述硅系活性物质颗粒的表面形成前述碳被膜。

5.如权利要求3所述的锂离子二次电池用负极材料，其中，前述进行热分解而生成碳的有机物气体及蒸汽的原料，是从下述中选出的一种以上：甲烷、乙烷、乙烯、乙炔、丙烷、丁烷、丁烯、戊烷、异丁烷、己烷、苯、甲苯、二甲苯、苯乙烯、乙苯、二苯基甲烷、萘、苯酚、甲酚、硝基苯、氯苯、茚、香豆酮、吡啶、蒽、菲、焦油蒸馏工艺所获得的气体轻质油、杂酚油、蒽油及石脑油裂解焦油。

6.如权利要求4所述的锂离子二次电池用负极材料，其中，前述进行热分解而生成碳的有机物气体及蒸汽的原料，是从下述中选出的一种以上：甲烷、乙烷、乙烯、乙炔、丙烷、丁烷、丁烯、戊烷、异丁烷、己烷、苯、甲苯、二甲苯、苯乙烯、乙苯、二苯基甲烷、萘、苯酚、甲酚、硝基苯、氯苯、茚、香豆酮、吡啶、蒽、菲、焦油蒸馏工艺所获得的气体轻质油、杂酚油、蒽油及石脑油裂解焦油。

7.一种锂离子二次电池用负极，其特征在于，其使用权利要求1至6中任一项所述的锂离子二次电池用负极材料。

8.一种锂离子二次电池，其特征在于，其使用权利要求7所述的锂离子二次电池用负极。

9.一种锂离子二次电池用负极材料的制造方法，其为制造锂离子二次电池用负极材料的方法，所述锂离子二次电池用负极材料具有含硅且可吸着、放出锂离子的硅系活性物质颗粒，所述锂离子二次电池用负极材料的制造方法的特征在于，

具有氮导入步骤，所述氮导入步骤利用对前述硅系活性物质颗粒，在加热装置内一边供应氮源一边进行加热，使硅系活性物质颗粒含有氮；

在该氮导入步骤中，利用调整前述加热装置内的温度及氮源的通气量，将前述硅系活性物质颗粒中的含氮量控制在100ppm以上且50000ppm以下的范围内，并且，利用将碳源与前述氮源一起在前述加热装置内进行通气，使前述硅系活性物质颗粒含有氮并在前述硅系活性物质颗粒的表面上形成碳被膜。

10.如权利要求9所述的锂离子二次电池用负极材料的制造方法，其中，在前述氮导入步骤中，在氮气环境下，将前述加热装置内的温度在600～1200℃的范围内进行调整。

11.如权利要求9所述的锂离子二次电池用负极材料的制造方法，其中，供应氮气、氨、三甲胺或三乙胺，来作为前述氮源。

12.如权利要求10所述的锂离子二次电池用负极材料的制造方法，其中，供应氮气、氨、三甲胺或三乙胺，来作为前述氮源。

13.如权利要求9至12中任一项所述的锂离子二次电池用负极材料的制造方法，其中，作为前述碳源，使用从下述中选出的一种以上：甲烷、乙烷、乙烯，乙炔、丙烷、丁烷、丁烯、戊烷、异丁烷、己烷、苯、甲苯、二甲苯、苯乙烯、乙苯、二苯基甲烷、萘、苯酚、甲酚、硝基苯、氯苯、茚、香豆酮、吡啶、蒽、菲、焦油蒸馏工艺中所获得的气体轻质油、杂酚油、蒽油及石脑油裂解焦油。