[发明专利]石墨烯/碳纳米管/碳纳米纤维电催化剂及其制备方法

权利要求书

1.一种石墨烯/碳纳米管/碳纳米纤维电催化剂，其特征在于，按照以下方法制成：

（1）配制纺丝溶液：将过渡金属盐、碳纳米纤维前驱体聚合物和溶剂以0.05～0.3:1:9的质量比混合并搅拌均匀，得均相纺丝溶液；

（2）静电纺丝：将步骤（1）所得均相纺丝溶液进行静电纺丝，收集原纤维毡；

（3）预氧化：将步骤（2）所得原纤维毡在空气气氛下进行预氧化，得预氧化纤维毡；所述预氧化是以1～10℃/min的速率升温至220～280℃，再保温0.5～3h；

（4）热解：将步骤（3）所得预氧化纤维毡与石墨相氮化碳前驱体和石墨相氮化碳以1:1～12:1～12的质量比混合均匀后，在惰性气氛中进行热解，即得石墨烯/碳纳米管/碳纳米纤维电催化剂；所述热解是先以0.5～1.0℃/min的速率升温至600℃，保温0.5～1.0h，再以1～3℃/min的速率升温至700～1100℃，保温0.5～10h。

2.根据权利要求1所述石墨烯/碳纳米管/碳纳米纤维电催化剂，其特征在于：步骤（1）中，所述过渡金属盐、碳纳米纤维前驱体聚合物和溶剂的质量比为0.1～0.25:1:9。

3.根据权利要求1或2所述石墨烯/碳纳米管/碳纳米纤维电催化剂，其特征在于：步骤（4）中，所述预氧化纤维毡、石墨相氮化碳前驱体和石墨相氮化碳的质量比为1:4～10:4～10。

4.根据权利要求1或2所述石墨烯/碳纳米管/碳纳米纤维电催化剂，其特征在于：步骤（1）中，所述过渡金属盐为铁盐、钴盐或镍盐中的一种或几种。

5.根据权利要求3所述石墨烯/碳纳米管/碳纳米纤维电催化剂，其特征在于：步骤（1）中，所述过渡金属盐为铁盐、钴盐或镍盐中的一种或几种。

6.根据权利要求1或2所述石墨烯/碳纳米管/碳纳米纤维电催化剂，其特征在于：步骤（1）中，所述碳纳米纤维前驱体聚合物为聚丙烯腈、聚乙烯吡咯烷酮或酚醛树脂中的一种或几种。

7.根据权利要求3所述石墨烯/碳纳米管/碳纳米纤维电催化剂，其特征在于：步骤（1）中，所述碳纳米纤维前驱体聚合物为聚丙烯腈、聚乙烯吡咯烷酮或酚醛树脂中的一种或几种。

8.根据权利要求4所述石墨烯/碳纳米管/碳纳米纤维电催化剂，其特征在于：步骤（1）中，所述碳纳米纤维前驱体聚合物为聚丙烯腈、聚乙烯吡咯烷酮或酚醛树脂中的一种或几种。

9.根据权利要求1或2所述石墨烯/碳纳米管/碳纳米纤维电催化剂，其特征在于：步骤（1）中，所述溶剂为N,N-二甲基甲酰胺和/或二甲基亚砜。

10.根据权利要求3所述石墨烯/碳纳米管/碳纳米纤维电催化剂，其特征在于：步骤（1）中，所述溶剂为N,N-二甲基甲酰胺和/或二甲基亚砜。

11.根据权利要求4所述石墨烯/碳纳米管/碳纳米纤维电催化剂，其特征在于：步骤（1）中，所述溶剂为N,N-二甲基甲酰胺和/或二甲基亚砜。

12.根据权利要求6所述石墨烯/碳纳米管/碳纳米纤维电催化剂，其特征在于：步骤（1）中，所述溶剂为N,N-二甲基甲酰胺和/或二甲基亚砜。

13.根据权利要求1或2所述石墨烯/碳纳米管/碳纳米纤维电催化剂，其特征在于：步骤（2）中，所述静电纺丝的工艺参数如下：采用内径为0.5～1.5mm的金属针头作为喷头，纺丝电压为10～20kV，针尖到接收屏的垂直距离为8～25cm，供料速率为5～20μL/min，纺丝温度为8～50℃，空气相对湿度为10～60RH%。

14.根据权利要求3所述石墨烯/碳纳米管/碳纳米纤维电催化剂，其特征在于：步骤（2）中，所述静电纺丝的工艺参数如下：采用内径为0.5～1.5mm的金属针头作为喷头，纺丝电压为10～20kV，针尖到接收屏的垂直距离为8～25cm，供料速率为5～20μL/min，纺丝温度为8～50℃，空气相对湿度为10～60RH%。