[发明专利]一种可磁性回收的GO/Fe3O4-CuI催化剂及其制备方法和应用

说明书

技术领域

本发明属于工业催化和有机化合物合成领域，涉及的是一种新型磁性催化剂的应用，尤其是涉及了一种可磁性回收的GO/Fe₃O₄-CuI催化剂及其制备方法和该催化剂在催化合成喹唑啉酮类化合物的应用。

背景技术

喹唑啉酮作为骨架结构广泛存在于天然产物中。如Luotonin存在于骆驼蒿中，2-melthyl-4(3H)-quinazolinone存在于蜡状芽孢杆菌中，2-(4-hydroxybutyl)-quinazolin-4-one存在于草本植物常山中，Bouchardatine存在于芸香科植物中喹唑啉酮类化合物具有生物活性和药用价值，如它们可用于催眠药、镇静药、镇痛药、镇咳药、抗炎药、抗菌药、抗肿瘤药、抗糖尿病药以及抗惊厥剂等。此外以喹唑啉酮为骨架结构的药物已经在临床实验中用于治疗癌症。

目前合成喹唑啉酮类化合物的方法很多，其中用亚铜盐或二价铜盐作为该类化合物合成反应的催化剂的相关报道近些年比较热门，作为均相催化剂的铜盐活性中心性质比较单一，催化效率较高，副反应较少，并且催化反应的机理一般较为简单，但是尽管如此，对于均相催化剂的使用和工业化推广，依然存在很多问题，其中催化剂难回收是目前科学领域面临的一大难题。但如果将铜盐负载在催化剂载体上制备成非均相催化剂，去催化合成喹唑啉酮类化合物，反应结束后，催化剂就较容易与反应体系分离，实现催化剂回收再利用，符合绿色化学对化学反应的要求。

近年来关于氧化石墨烯的研究十分火热，由于氧化石墨烯具有比表面积大，优越的导电性能以及表面含有丰富的含氧基团，如羟基，羧基，醚等，这些含氧基团的存在为氧化石墨烯表面的改性提供了可能，目前在锂电池制备领域中经常将负载固态二氧化钛的氧化石墨烯作为光催化剂使用，增强电流密度，在电化学方面取得了很大的成就。基于前辈们的科研成果可以发现，氧化石墨烯的表面不仅可以负载固态的氧化物颗粒，还能将氧化石墨烯的表面丰富的含氧基团通过配位作用，可以对氧化石墨烯表层配位上各种具有催化活性的金属盐。如今许多的化学家更希望能将氧化石墨烯这些特异功能发挥在有机化学合成反应中，将其改造成可回收的环境友好型的负载型氧化石墨烯催化剂，是绿色化学发展的一个重要方向。

发明内容

本发明的目的就是为了克服上述现有技术存在的缺陷而提供一种催化剂易回收再利用，且保持高效的催化性能的可磁性回收的GO/Fe₃O₄-CuI催化剂及其制备方法和应用。

本发明的目的可以通过以下技术方案来实现：一种可磁性回收的GO/Fe₃O₄-CuI催化剂，其特征在于，该催化剂是CuI掺杂Fe₃O₄后负载在氧化石墨烯上，其中Cu⁺的负载量为10wt％～11wt％。

一种可磁性回收的GO/Fe₃O₄-CuI催化剂的制备方法，其特征在于，该方法包括以下步骤：

(1)将氧化石墨烯粉末加入到2-吡咯烷酮，在氮气气氛下超声处理2～4h得到混合物；

(2)加热混合物，并在机械搅拌下滴加三乙酰丙酮铁溶液，搅拌回流，反应，得到黑色沉淀GO/Fe₃O₄；

(3)将黑色沉淀GO/Fe₃O₄磁性回收、洗涤、干燥后，得到GO/Fe₃O₄产品；

(4)将GO/Fe₃O₄产品与CuI加入无水乙醇中，在氮气气氛下磁性搅拌回流，通过磁性回收黑色固体，再洗涤、干燥后，即得到催化剂GO/Fe₃O₄-CuI。

步骤(1)中所述的氧化石墨烯与2-吡咯烷酮的质量体积比为(1～2)g：300mL。

步骤(2)中所述的三乙酰丙酮铁溶液为三乙酰丙酮铁溶解在2-吡咯烷酮中的溶液，其浓度为0.06～0.2mol/L；Fe³⁺与氧化石墨烯的投料比为20mmol：1g；

三乙酰丙酮铁溶液与氧化石墨烯的的反应温度为185～195℃，反应时间为8～12h。

步骤(4)中所述的GO/Fe₃O₄与CuI的添加量质量比为2:1，反应温度为75～85℃，反应时间为8～10h；