[发明专利]一种稳定反铁电性的低介电损耗的铌酸钠陶瓷材料的制备方法

说明书

一种稳定反铁电性的低介电损耗的铌酸钠陶瓷材料的制备方法，属于介电陶瓷材料领域。通过该方法实现纯铌酸钠陶瓷中反铁电相的稳定，在100kV/cm的高电场下也没有出现电场诱导的铁电相，同时材料具有低介电损耗(<2％)。制备方法：按摩尔计量比为Na:Nb＝1:1称取Na₂CO₃和Nb₂O₅，将两种原料放入球磨罐中球磨，无水乙醇做研磨介质；随后混料得到的粉体通过高能球磨法干磨得到铌酸钠纳米粉体，将得到的纳米粉体不加任何粘结剂的前提下直接加压成型后，1350～1375℃烧结成陶瓷体。稳定反铁电相的确定是通过电性能测试得到。本发明方法简单，能耗低；所制备铌酸钠陶瓷材料具有较稳定的反铁电性和低介电损耗。

技术领域

本发明属于铌酸钠陶瓷材料技术领域，具体涉及一种稳定反铁电性的低介电损耗的铌酸钠陶瓷材料的制备方法。

背景技术

铌酸钠(NaNbO₃)既是多种无铅电子陶瓷体系中的关键组分，其纯相又因反铁电结构而在储能电容器、高压电源电容器等领域具有重要的应用前景。尽管理论上纯铌酸钠在室温条件下是反铁电相，但是采用常规陶瓷工艺制备的铌酸钠陶瓷由于碱金属的挥发缺失，易出现氧空位和碱金属阳离子空位，这些空位形成缺陷偶极子对，在弱电场下极易诱导铌酸钠由反铁电体向铁电体转变(Ge et al.,J.Am.Ceram.Soc.,94,4329–4334(2011))。因而，文献报道中的铌酸钠基陶瓷体系很难观察到反铁电行为。为了获得稳定的反铁电相，外加第二组元稳定剂的引入是一种重要方法。Shimizu和Guo等人通过CaZrO₃或SrZrO₃第二组元的引入来降低体系容差因子和提高平均电负性，进而稳定反铁电相(Shimizu et al.,Dalton Trans.44,10763(2015)and Guo et al.,J.Appl.Phys.117,214103(2015))。但是，这种改性方法得到的是二元复相反铁电体系。为了获得稳定的反铁电纯铌酸钠单元相，Shimizu等人应用低氧气氛下煅烧和烧结工艺抑制碱金属钠的挥发，但其研究结果仍未能得到稳定的反铁电相(Shimizu et al.,J.Am.Ceram.Soc.,97[6]1791–1796(2014))。此外，需要说明的是，要获得实际应用，铌酸钠陶瓷还需要具备较低的介电损耗(&lt;2％)以抑制元器件在工作时的发热量。

本发明将高能球磨工艺和埋粉烧结工艺相结合，通过高能球磨法制备铌酸钠纳米粉体，实现球磨无煅烧一步成相，从而得到了粒度分布窄的高活性纳米粉体，进而通过埋粉烧结法抑制高温下钠的挥发，制备出高致密度，低缺陷，低介电损耗的铌酸钠陶瓷材料。电性能测试证明获得稳定反铁电极化行为，直至高压击穿电场并未出现反铁电——铁电行为的转变。

发明内容

本发明的目的是提供一种稳定反铁电性的低介电损耗的铌酸钠陶瓷的制备方法，使用该方法制备的材料具有高致密度，低缺陷，低介电损耗(&lt;2％)，同时表现较稳定的反铁电相。

为了实现上述目的，本发明采用高能球磨法制备铌酸钠纳米粉体。在室温条件下在密闭容器内短时间一步成相，与传统的煅烧工艺相比不需要高温加热，可以实现窄粒度分布和高活性纳米粉体的合成，同时抑制在前驱粉体制备过程中碱金属钠的挥发。随后，对陶瓷样品的烧结过程采用埋粉烧结工艺，埋粉烧结是对烧结过程中做一个保护气氛，抑制碱金属钠的挥发，防止材料计量比的失调，实现高致密度，低介电损耗，化学计量比铌酸钠陶瓷的可靠制备，从而最终获得稳定的反铁电相。通常非化学计量比的铌酸陶瓷材料中由于钠的挥发会产生氧空位等缺陷，这些缺陷形成偶极子对阻碍陶瓷体的致密化，并诱导反铁电——铁电转变。

一种稳定反铁电性的低介电损耗的铌酸钠陶瓷材料的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：