[发明专利]Ag@SiO2核壳结构修饰改性g‑C3N4光催化纤维制备方法

说明书

技术领域

本发明涉及到一种Ag@SiO₂修饰改性g-C₃N₄纤维半导体光催化材料的制备方法，属于光催化材料制备技术领域。

背景技术

在一定能量光的照射下,半导体光催化材料受激发可产生光生电子和空穴，在其表面与所吸附的物质发生氧化还原反应，这可用于氧化甚至矿化水中的有机污染物或分解水制备氢气，是实现光能转化利用与水体净化的有效途径。然而，以TiO₂为代表的常规光催化剂，由于自身带隙能较宽，致使其光谱响应范围窄且光生电子空穴对极易复合，从而限制了催化剂的宽光谱响应和光量子效率的提高。因此，制备兼具可见光响应和优良光催化效率的新型光催化材料，业已成为水处理工作者十分关注的研究热点之一。

g-C₃N₄，也即层状石墨相的C₃N₄，是一种不同于氧化物、硫化物及氮氧化物的非金属聚合物半导体，也是一种新型的光催化剂。基于3-s-三嗪环稳定结构的g-C₃N₄晶体具有独特的性能，诸如良好的热稳定性、化学稳定性和耐光化学腐蚀能力，对可见光有一定的吸收等。尽管g-C₃N₄作为可见光催化剂已显示出了良好的应用前景，但其形态与性能距水处理实用化还有很长的路要走。目前，g-C₃N₄在水处理研究中的两种主要形式，也即微/纳米粉体和负载型光催化剂均存在着难以克服的弊端：颗粒悬浮相体系反应后分离回收难，固定相技术负载不牢且光催化效率低。此外，这种材料的光生电子与空穴复合快，因而光催化活性偏低；虽能吸收太阳光谱中波长小于475nm蓝紫光,但对长波可见及近红外光的响应有限。凡此种种，使这种新型光催化剂的实际应用受到了极大制约。不难看出，制备集悬浮相和固定相技术优势与一体且有利于回收的g-C₃N₄光催化纤维新材料，是推进其实用化的必由之路。

光催化纤维的研制与应用，是实现g-C₃N₄等光催化剂使用、回收与再利用一体化的有效途径，但催化材料本身所固有的光响应缺陷却不能因此而改善。研究表明，适量贵金属Ag 的引入，可以通过形成异质结的方式对g-C₃N₄进行物理复合改性，借助单质Ag很强的局域表面等离子共振效应，制得具有良好可见光乃至近红外光响应的复合催化剂，但这种催化剂在光照下容易发生光腐蚀。由此可见，在拓展光谱响应、增大光催化活性的同时，还必须同步提高催化剂的稳定性，如何抑制Ag的光腐蚀，无疑是彻底解决问题的关键所在。

SiO₂纳米薄层是一种惰性透光的绝缘材料，在以Ag为核、SiO₂为壳所构成的核-壳结构中，可以充当单质Ag的保护剂，能够有效抑制其光腐蚀却又不影响其可见、近红外的光谱响应。因此，首先形成SiO₂纳米薄层包裹Ag的Ag@SiO₂核-壳结构，再选择适宜条件最终制备Ag@SiO₂修饰的g-C₃N₄纤维，这种新材料可以同时克服当前g-C₃N₄光催化水处理应用方面的诸多不足，是实用化新型光催化剂研制方面的一项突破。

目前，以Ag为核、SiO₂为壳共同修饰g-C₃N₄、制备g-C₃N₄连续纤维的研究文献尚未见报。

发明内容

本发明的目的在于克服现有g-C₃N₄光催化材料制备技术中存在的不足，提供一种Ag@SiO₂核壳结构修饰改性g-C₃N₄光催化纤维制备方法，该方法旨在改变传统微/纳米级及负载型 g-C₃N₄的光催化水处理应用形式，制备出催化效果好且易于回收再利用的g-C₃N₄纤维。其中，采用阴离子型聚丙烯酰胺(APAM)水溶液作为层剥离液，通过超声法获得g-C₃N₄纳米薄层结构是成功制备的关键工序。