[发明专利]一种磁性石墨烯催化剂及其制备方法与应用

说明书

技术领域

本发明属于工业催化的技术领域，涉及一种电催化剂，特别涉及一种磁性石墨烯催化剂及其制备方法与应用。

背景技术

在现代石油化工产业中，金属及其氧化物占有至关重要的地位，其不仅是大部分烷烃加氢以及脱氢反应过程中催化材料的基本活性组份，也是石化产品深加工过程中氧化催化材料的主要活性组份^[1]。然而，在化石资源日益枯竭及环保意识逐渐完善的今天，金属及其氧化物催化剂在石化领域的规模应用和深入发展正受到诸多材料自身不足和应用技术缺陷的限制，如成本高，回收难，重复利用率低，长期稳定性不佳，反应机理不清，结构复杂以及金属离子二次污染等问题。因此我们迫切要求为高附加值含氧化学品的生产过程提供新一代的催化氧化绿色新工艺。而碳材料优异的稳定性、特殊的化学性质、合适的机械强度以及价格优势使其在多相催化中具有很好的工业应用前景^[2]。基于此，我们希望制备出一种结合金属、碳材料的高性能催化剂，同时达到利于回收再利用的效果。

参考文献为：

[1]KrotoH.W.,HeathJ.R.,O'BrienS.C.,etal.C60:Buckminsterfullerene[J].Nature,1985,318(6042):162-163.

[2]IijimaS.Helicalmicrotubulesofgraphiticcarbon[J].Nature,1991,354(6348):56-58.

发明内容

为了克服现有技术的缺点和不足，本发明的首要目的在于提供磁性石墨烯催化剂的制备方法。所制备的催化剂对环己烷具有非常好的催化活性。

本发明的另一目的在于提供由上述方法得到的磁性石墨烯催化剂。

本发明的再一目的在于提供上述磁性石墨烯催化剂的应用。

本发明的目的通过以下技术方案实现：

一种磁性石墨烯催化剂的制备方法，具体包括以下步骤：

(1)采用溶胶凝胶法制备SrCo_0.8Fe_0.2O_3-δ粉末：

(2)将SrCo_0.8Fe_0.2O_3-δ粉末置于管式炉中，通入保护性气体并加热；所述加热温度为500～550℃；

(3)改变通入的气体，向管式炉中通入保护性气体和氢气，还原SrCo_0.8Fe_0.2O_3-δ粉末；

(4)还原反应完成后，改变通入的气体，向管式炉中通入保护性气体，继续升温至700～750℃；改变通入的气体，向管式炉中通入保护性气体、氢气和气体碳源，恒温反应；恒温反应完成后，改变通入的气体，向管式炉中通入保护性气体，冷却，得到磁性石墨烯催化剂。

步骤(1)所述SrCo_0.8Fe_0.2O_3-δ粉末粒径为200nm～10μm，优选为5～10μm；步骤(2)所述保护性气体的流速为20～50毫升每分钟(sccm)。

步骤(3)所述还原的条件为于500～550℃还原30～40min；所述保护性气体的流速为20～30sccm，所述氢气的流速为20～30sccm。

步骤(2)～(4)所述保护性气体为氮气。

步骤(4)所述继续升温的速率为8～12℃/min，所述还原反应完成后，通入保护性气体的流速为20～30sccm；所述通入保护性气体、氢气和气体碳源时，保护性气体的流速为40～60sccm，氢气的流速为8～12sccm，气体碳源的流速为20～30sccm；所述恒温反应的条件为700～750℃下反应150～200min；所述恒温反应完成后，通入保护性气体的流速为40～60sccm。

步骤(4)所述气体碳源为乙烯、甲烷、乙烷、乙炔或一氧化碳；优选为乙烯。

步骤(2)～(4)中所述保护性气体为氮气。

步骤(1)所述SrCo_0.8Fe_0.2O_3-δ粉末的制备方法，具体为：

(a)将硝酸锶、六水合硝酸钴、九水合硝酸铁以及去离子水进行搅拌混合，得到混合溶液；

(b)向混合溶液中加入EDTA，搅拌，再加入柠檬酸，继续搅拌，得到有沉淀的混合液；