[发明专利]生产二苯基甲烷系列的二胺和多胺的方法

权利要求书

1.通过苯胺与亚甲基基团供应剂的缩合产物的重排来制备二苯基甲烷系列的二胺和多胺的方法，其中所述缩合产物在至少一种部分或完全离子交换为质子形式的固体沸石催化剂的存在下反应，所述固体沸石催化剂已经经过：

A）使用碱金属氢氧化物溶液、氨或碱式盐进行的碱处理，其中所述碱处理在BEA沸石的情况下在孔隙导向剂的存在下进行，并且在除BEA沸石之外的沸石的情况下在存在或不存在孔隙导向剂的情况下进行，所述孔隙导向剂包含分子通式为⁺NRⁱ₄的烷基铵阳离子，其中四个Rⁱ取代基R¹、R²、R³和R⁴可以相同或不同，并可以是有机取代基或氢，所述烷基铵阳离子的抗衡离子X^–选自氢氧根、卤素离子、硫酸根、硝酸根和烷氧基离子。

2.如权利要求1所述的方法，其中至少一种沸石催化剂A）选自：

（i）已经在存在或不存在孔隙导向剂的情况下碱处理过的除BEA沸石之外的沸石；

（ii）已经在孔隙导向剂的存在下碱处理过的BEA沸石；

（iii）已经在第一步骤中酸处理过并在第二步骤中碱处理过的沸石；

（iv）已经在第一步骤中碱处理过并在第二步骤中酸处理过的沸石；

（v）已经在第一步骤中酸处理过、在第二步骤中碱处理过并在第三步骤中酸处理过的沸石；和

（vi）其混合物。

3.如权利要求1或2所述的方法，其中所述烷基铵阳离子的四个Rⁱ取代基为具有1-3个碳原子的直链烷基取代基。

4.如权利要求1或2所述的方法，其中所述烷基铵阳离子的抗衡离子X^–选自氢氧根、氯离子、溴离子和甲醇离子。

5.如权利要求1或2所述的方法，其中所述至少一种固体沸石催化剂是FAU类型沸石。

6.如权利要求 2所述的方法，其中沸石类型A）（i）的碱处理在10至15的pH范围内使用碱金属氢氧化物溶液在10℃至100℃的温度下进行0.1分钟至180分钟，沸石载量为5克/升至400克/升，“升”指的是总反应混合物的体积。

7.如权利要求 2所述的方法，其中沸石类型A）（ii）的碱处理在10至15的pH范围内使用碱金属氢氧化物溶液在10℃至100℃的温度下进行0.1分钟至180分钟，沸石载量为5克/升至400克/升，“升”指的是总反应混合物的体积。

8.如权利要求 2所述的方法，其中沸石类型A）（iii）的酸处理使用具有0.01摩尔/升至1摩尔/升的浓度的具有螯合功能的有机酸的水溶液或无机酸的水溶液在10℃至100℃的温度下进行0.25小时至100小时。

9.如权利要求8所述的方法，其中沸石类型A）（iii）的在酸处理之后的碱处理在10至15的pH范围内使用碱金属氢氧化物溶液在10℃至100℃的温度下进行0.1分钟至180分钟，沸石载量为5克/升至400克/升，“升”指的是总反应混合物的体积。

10.如权利要求2所述的方法，其中沸石类型A）（iv）的碱处理在10至15的pH范围内使用碱金属氢氧化物溶液在10℃至100℃的温度下进行0.1分钟至180分钟，沸石载量为5克/升至400克/升，“升”指的是总反应混合物的体积。

11.如权利要求10所述的方法，其中沸石类型A）（iv）的在碱处理之后的酸处理使用具有0.01摩尔/升至1摩尔/升的浓度的具有螯合功能的有机酸的水溶液或无机酸的水溶液在10℃至100℃的温度下进行0.25小时至100小时。