[发明专利]负载型单原子铑基催化剂及其在烯烃氢甲酰化反应中应用

权利要求书

1.一种负载型单原子铑基催化剂在烯烃氢甲酰化反应中的应用，其特征在于：

将烯烃化合物、负载型单原子铑基催化剂，一氧化碳和氢气加入有机溶剂中，在60-200℃下搅拌2-24h；催化剂中铑与烯烃化合物摩尔比例为10^-6-10^-2，一氧化碳与氢气总压为0.5MPa-3MPa，一氧化碳与氢气的压力比例为0.5-5；

所述烯烃化合物为苯乙烯、对甲基苯乙烯、丙烯、对甲氧基苯乙烯中的一种或两种以上；

所述催化剂以氧化锌为载体，其中Rh含量为催化剂总质量的0.005-2wt%，铑在载体上以原子级别分散；

所述催化剂采用浸渍吸附方法的制备获得，具体制备过程如下：

1）将纳米氧化锌分散在水溶液中充分搅拌，浓度为100-0.5g_ZnO/L，搅拌时间为10-120分钟；

2）向氧化锌分散液中滴加Rh金属前驱体水溶液并充分搅拌使金属前驱体浸渍吸附在载体上；金属前驱体水溶液浓度为1-10^-4mg_Rh/mL，搅拌温度为0-120℃，搅拌时间为5-720分钟；

3）将催化剂干燥，干燥温度为25-100℃，干燥时间为1-24小时；

4）将负载的金属前驱体还原，还原温度为0-200℃。

2.根据权利要求1所述的应用，其特征在于：所述Rh金属前驱体为氯化铑、硝酸铑、乙酰丙酮铑、三苯基膦氯化铑、三碘化铑、醋酸铑中的一种或两种以上；

所述纳米氧化锌其粒子尺寸为10-1000nm，形貌为球形、线形、三角形、环形、哑铃形、星形、棒状、盘状中的一种或两种以上。

3.根据权利要求1所述的应用，其特征在于：所述还原剂为氢气或硼氢化钠中的一种；

金属前驱物的还原在水溶液中进行，还原剂硼氢化钠的浓度为1-0.01mol/L，还原时间为10-100分钟；

金属前驱物的还原在氢气中进行，还原时间为10-100分钟。

4.根据权利要求1所述的应用，其特征在于：反应体系中烯烃化合物的质量浓度为1-15%。

5.根据权利要求1所述的应用，其特征在于：反应体系中烯烃化合物的质量浓度为5-10%。

6.根据权利要求1所述的应用，其特征在于：有机溶剂为甲苯和二氧六环中的一种或两种。

7.根据权利要求1所述的应用，其特征在于：反应时间为5小时-15小时；

反应温度为80℃-150℃；

一氧化碳与氢气总压为1MPa – 2MPa；一氧化碳与氢气的压力比例为0.5-2。