[发明专利]铜碲金属间化合物粉末的固相反应合成方法

说明书

技术领域

本发明属于过渡族金属碲化物制备领域，特别涉及一种铜碲金属间化合物粉末的制备方法。

背景技术

过渡金属与碲的化合物具有非常丰富的“金属含量/温度-导电性”的函数变化关系。在这些碲化物当中，Cu-Te系列化合物所呈现出的性能将会随着Cu与Te含量的变化而展现出“金属→半导体”的特征转变。Cu-Te系列化合物的这种独特的性质使其成为制备“光-电”“热-电”等功能元器件的理想材料。目前，Cu-Te系列化合物主要是以薄膜的形式应用于太阳能电池中，以粉体材料的形式应用于光电、热电等功能材料的制备中。Cu-Te系列化合物粉末的现有制备方法主要为高能球磨法和化学法。高能球磨法是利用机械能诱发原料发生化学反应，以此来制备粉体材料的一种方法。化学法则是利用不同的化学试剂在溶剂中发生化学反应而制备粉体材料的方法。高能球磨法生产周期长，能耗高，并且由于磨球磨损需要在生产过程中周期性地更换磨球，这些因素都增加了高能球磨法的生产成本，同时，在长时间的球磨过程中易生成少量偏离所制备产物的化学配比的杂相，甚至还会有磨球磨损下来的杂质混入产品中，因此难以实现化学计量化合物的可控制备。化学法基本能够实现化学计量化合物的可控制备，但是在制备过程中所使用的化学药品(诸如碱性溶液、液氨、水合肼、乙二胺、丙酮、溴化十六烷基三甲铵等)、工业生产过程中所需的大型反应釜、反应废液排放池、污水处理系统等使得生产成本较高，且环境不友好。因此，现有的Cu-Te系列化合物的制备方法都无法实现低成本、易操作以及包括化学计量化合物和非化学计量化合物的一系列Cu-Te化合物的可控制备，不利于工业化生产。

发明内容

本发明的目的在于针对现有技术的不足，提供一种铜碲金属间化合物粉末的固相反应合成方法，以实现低成本、易操作、节能环保以及包括化学计量化合物和非化学计量化合物的一系列Cu-Te化合物的可控制备，以满足Cu-Te系列化合物的工业化生产需要。

本发明所述铜碲金属间化合物粉末的固相反应合成方法，工艺步骤如下：

(1)配料

原料为Cu粉和Te粉，按照铜碲金属间化合物的化学式计算出各原料的质量百分比进行配料，所述铜碲金属间化合物的化学式为CuTe、Cu₂Te、Cu₁₃Te₇、Cu₇Te₄、Cu₇Te₅、Cu_2-xTe或Cu_3-xTe₂，其中化学式为Cu_2-xTe或Cu_3-xTe₂的铜碲金属间化合物为非化学计量化合物，Cu_2-xTe中，0<x<0.5，但应排除Cu与Te的化学计量比值点x＝0.14和x＝0.25，Cu_3-xTe₂中，0<x<1，但应排除Cu与Te的化学计量比值点x＝0.2；

(2)混料与干燥

将步骤(1)配好的原料进行湿磨，使原料混合均匀，湿磨结束后过筛分离出研磨球体得混合浆料，将所得的混合浆料进行干燥得混合粉料；

(3)固相反应合成

将步骤(2)所得混合粉料在真空或保护气氛下升温至300～700℃保温0.5～4小时进行固相反应合成，保温结束后随炉冷却至室温出炉，得到铜碲金属间化合物粉末。

上述方法中，在真空下进行固相反应合成采用真空烧结炉，真空烧结炉内的真空度控制在低于10Pa。

上述方法中，在保护气氛下进行固相反应合成采用气氛管式炉，形成保护气氛的操作如下：

向气氛管式炉的石英管内通入保护气体以排除管内空气，当石英管内空气排尽之后同时关闭石英管的进气口和出气口，所述保护气体的通入速率应使位于石英管内的原料粉体保持原位稳定并能尽快排出空气；

或向气氛管式炉的石英管内通入保护气体以排除管内空气，当石英管内空气排尽之后继续向石英管内通入保护气体并通过石英管的出气口排出保护气体，使石英管内的保护气体处于流动状态，在排除管内空气阶段，所述保护气体的通入速率应使位于石英管内的原料粉体保持原位稳定并能尽快排出空气，在维持管内保护气体处于流动状态阶段，所述保护气体的通入速率应使位于石英管内的粉体保持原位稳定并避免空气通过石英管的出气口进入石英管。