[发明专利]一种同位素脉冲标定石墨烯生长速度的方法

说明书

本发明公开了一种同位素脉冲标定石墨烯生长速度的方法。该方法包括：将基底依次进行升温和退火后，在还原性气体和¹²C碳源气体中，进行石墨烯的生长，生长完毕后降温切断气源，得到石墨烯；其中，所述石墨烯的生长步骤中，以脉冲形式通入¹³C碳源气体。该方法在不改变原气流的基础上引入同位素脉冲，操作简便，耗费同位素气体少，对石墨烯生长影响小，能低成本准确地还原石墨烯生长过程，标定石墨烯单晶生长速度，间接评定工业级石墨烯生长的能耗。

技术领域

本发明属于材料领域，涉及一种同位素脉冲标定石墨烯生长速度的方法。

背景技术

石墨烯是一种由碳原子构成的sp²杂化的二维材料，具有优良的力学、电学和光学性质，被认为是下一代电子学和光电子学的基础材料。制备大面积、高质量的石墨烯单晶薄膜对其真正应用于电子器件十分重要。化学气相沉积法(CVD)在各种制备技术中脱颖而出，尤其以铜箔为基底作为催化剂的CVD石墨烯生长，已经成为石墨烯大单晶制备的主流。

通过引入氧预处理铜箔基底，并降低碳前驱体的供给，可以实现厘米级石墨烯单晶的生长。但是，高质量的大单晶石墨烯的生长速度通常非常慢(每分钟几微米)，这造成的长时间的高温生长对能量的消耗巨大。因此，快速可控地生长大单晶石墨烯是业内的挑战，对生长速度的标定也十分必要。

石墨烯在铜箔或铜镍合金上生长是受到表面催化机理的控制，碳前驱体在表面催化裂解形成活性碳物种，然后在基底表面迁移，键合形成石墨烯单晶畴区并不断长大，拼接成完整的石墨烯薄膜。石墨烯单晶畴区生长的过程是沿二维方向外延，因此可利用同位素标记的生长方法，追踪石墨烯生长过程，计算出生长速度。因为碳的同位素原子质量不同，其拉曼振动模式也会分开，因此可以容易地在拉曼谱中检测出同位素碳原子的分布。

然而，以前报道的同位素标记方法依靠普通碳源和同位素标记碳源之间的切换，耗费昂贵的同位素气体多，并且切换的过程不可避免地会对生长过程产生扰动，从而影响生长速度标定的准确性。

发明内容

本发明的目的是提供一种同位素脉冲标定石墨烯生长速度的方法。

本发明提供的标定石墨烯生长速度的方法，包括如下步骤：

1)将基底依次进行升温和退火后，在还原性气体和¹²C碳源气体中，进行石墨烯的生长，生长完毕后降温切断气源，得到石墨烯；

其中，所述石墨烯的生长步骤中，以脉冲形式通入¹³C碳源气体；

在所述步骤1)之后，还包括如下步骤2)：

2)对所得石墨烯中¹³C的空间分布进行检测和统计，并与脉冲的通入时间对应，得到所述石墨烯的生长速度。

上述方法中，所述¹²C碳源气体选自甲烷、乙烷、甲醇、乙醇和乙腈中的至少一种；

所述¹³C碳源气体为¹³C标记的所述¹²C碳源气体；

所述¹³C碳源气体的流量占所述¹²C碳源气体和¹³C碳源气体总流量的5％-50％，具体可为5％、10％、20％、44％或50％；流量的单位可为sccm(standard-state cubiccentimeter per minute)；

通过调整¹³C碳源气体的流量占总流量的百分比，即可实现对所得石墨烯产品中¹³C和¹²C比例的任意调整；

脉冲持续的时间为3s–3min，具体可为6s-8s、15s、40s、60s、90s、120s或180s。