[发明专利]用于烷基化反应的改性ZSM-5催化剂及其制备方法和应用和对二甲苯的制备方法有效

申请号：	201610890628.2	申请日：	2016-10-12
公开（公告）号：	CN107930677B	公开（公告）日：	2020-10-27
发明（设计）人：	王传付;朱豫飞	申请（专利权）人：	神华集团有限责任公司;北京低碳清洁能源研究所
主分类号：	B01J29/40	分类号：	B01J29/40;C07C2/86;C07C15/08
代理公司：	北京润平知识产权代理有限公司 11283	代理人：	刘淼;严政
地址：	100011 北京市***	国省代码：	北京;11
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摘要：
搜索关键词：	用于烷基化反应改性 zsm 催化剂及其制备方法应用二甲苯
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【权利要求书】：

1.一种用于烷基化反应的改性ZSM-5催化剂，包括：ZSM-5分子筛内核和在该ZSM-5分子筛内核外表面形成的全硅分子筛外壳，其中，所述全硅分子筛外壳的孔道与所述ZSM-5分子筛内核的孔道相通，使得所述全硅分子筛外壳未覆盖所述ZSM-5分子筛内核的孔道，且所述全硅分子筛外壳对烷基化反应具有择形作用而无反应催化活性；所述ZSM-5分子筛内核中，Si和Al摩尔比为100-500：1，全硅分子筛外壳是采用降低硅源和模板剂的浓度、通过外延生长形成的；相对于100重量份作为内核的ZSM-5分子筛，用于形成所述全硅分子筛外壳的模板剂的用量为5-30重量份，硅源的用量为5-30重量份。

2.根据权利要求1所述的改性ZSM-5催化剂，其中，所述ZSM-5分子筛内核中，Si元素和Al元素的摩尔比为150-400：1；所述全硅分子筛外壳的厚度为0.01-1μm。

3.根据权利要求1或2所述的改性ZSM-5催化剂，其中，所述ZSM-5分子筛内核中，Si元素和Al元素的摩尔比为250-300：1。

4.一种权利要求1-3中任意一项所述的改性ZSM-5催化剂的制备方法，依次包括：

(1)在含水溶剂中，在模板剂存在下，将ZSM-5分子筛和硅源进行水热合成晶化；

(2)将所述晶化后的产物进行固液分离，并将所得固相进行焙烧，

其中，所述ZSM-5分子筛提供所述ZSM-5分子筛内核，所述硅源提供所述全硅分子筛外壳所需的SiO₂；相对于100重量份作为内核的ZSM-5分子筛，用于形成所述全硅分子筛外壳的所述模板剂的用量为5-30重量份；硅源的用量为5-30重量份。

5.根据权利要求4所述的方法，其中，所述硅源为有机硅酯、硅溶胶和二氧化硅中的一种或多种。

6.根据权利要求4所述的方法，其中，所述硅源的用量使得，形成的改性的ZSM-5催化剂中所述全硅分子筛外壳的厚度为0.01-1μm。

7.根据权利要求4-6中任意一项所述的方法，其中，所述模板剂为四乙基氢氧化胺、四丙基氢氧化胺和四丁基氢氧化胺中的一种或多种。

8.根据权利要求4-6中任意一项所述的方法，其中，相对于100重量份的ZSM-5分子筛，所述模板剂的用量进一步为8-25重量份，硅源的用量进一步为10-20重量份。

9.根据权利要求4-6中任意一项所述的方法，其中，相对于100重量份的ZSM-5分子筛，所述模板剂的用量进一步为10-20重量份。

10.根据权利要求4-6中任意一项所述的方法，其中，相对于100重量份的ZSM-5分子筛，所述含水溶剂的用量为500-5000重量份。