[发明专利]一种基于十六烷基三甲基溴化铵为碳材料造孔剂的三维多孔Fe-N-C催化剂及制备方法

权利要求书

1.一种基于十六烷基三甲基溴化铵为碳材料造孔剂的三维多孔Fe-N-C催化剂的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：

第一步，制备催化剂前体；

反应置于冰水浴条件下，将邻甲基苯胺加入到0.2～0.8molL^-1的磷酸溶液中搅拌均匀，慢慢将浓度为1.5～5.0mol L^-1的FeCl₃·6H₂O溶液滴入其中，在此过程中加入H₂O₂，然后加入浓度为0.8mmol L^-1～80mmol L^-1的十六烷基三甲基溴化铵溶液，搅拌均匀，待溶液颜色变为墨绿色后移入高压反应釜中进行水热反应；混合溶液中邻甲基苯胺与H₂O₂的质量比为1:1～4，邻甲基苯胺与十六烷基三甲基溴化铵的质量比为1～100:1，邻甲基苯胺与FeCl₃·6H₂O的质量比为1:1～8；干燥水热反应所得的混合溶液，制得催化剂前体；

第二步，制备邻甲基苯胺的聚合材料；

在惰性气体保护下，煅烧第一步中的催化剂前体，即得到邻甲基苯胺的聚合材料，其中煅烧温度在850～950℃；

第三步，用酸刻蚀多余的Fe及其化合物，将刻蚀后的样品洗涤至中性，干燥，得到目标产物三维多孔Fe-N-C催化剂。

2.根据权利要求1所述的一种基于十六烷基三甲基溴化铵为碳材料造孔剂的三维多孔Fe-N-C催化剂的制备方法，其特征在于，所述的第一步为：

反应置于冰水浴条件下，将一定量的SiO₂溶解于0.4～0.8molL^-1磷酸溶液中搅拌均匀，将邻甲基苯胺加入上述溶液中搅拌均匀，慢慢将浓度为1.5～5.0mol L^-1的FeCl₃·6H₂O溶液滴入其中，在此过程中加入H₂O₂，然后加入浓度为0.8mmolL^-1～80mmolL^-1的十六烷基三甲基溴化铵溶液，搅拌均匀，待溶液颜色变为墨绿色时移入高压反应釜中进行水热反应，干燥水热反应所得的混合溶液，制得催化剂前体；混合溶液中邻甲基苯胺与H₂O₂的质量比为1:1～4，邻甲基苯胺与十六烷基三甲基溴化铵的质量比为1～100:1，邻甲基苯胺与SiO₂的质量比为1:1～7，邻甲基苯胺与FeCl₃·6H₂O的质量比为1:1～8；

所述的第三步为：先用碱刻蚀第二步所得产品中的SiO₂，然后用酸刻蚀多余的Fe及其化合物，将刻蚀后的样品洗涤至中性，干燥，即可得到目标产物三维多孔Fe-N-C催化剂。

3.根据权利要求2所述的一种基于十六烷基三甲基溴化铵为碳材料造孔剂的三维多孔Fe-N-C催化剂的制备方法，其特征在于，所述的SiO₂直径为20nm～100nm。

4.根据权利要求1或2或3所述的一种基于十六烷基三甲基溴化铵为碳材料造孔剂的三维多孔Fe-N-C催化剂的制备方法，其特征在于，所述十六烷基三甲基溴化铵溶液的浓度为0.8mmol L^-1～4mmol L^-1。

5.根据权利要求1或2或3所述的一种基于十六烷基三甲基溴化铵为碳材料造孔剂的三维多孔Fe-N-C催化剂的制备方法，其特征在于，所述第一步中，干燥温度为60～150℃，干燥5h以上。

6.根据权利要求4所述的一种基于十六烷基三甲基溴化铵为碳材料造孔剂的三维多孔Fe-N-C催化剂的制备方法，其特征在于，所述第一步中，干燥温度为60～150℃，干燥5h以上。