[发明专利]一种具有CHA结构的磷酸铝分子筛及预成型合成方法在审
申请号: | 201611102002.7 | 申请日: | 2016-12-05 |
公开(公告)号: | CN108147428A | 公开(公告)日: | 2018-06-12 |
发明(设计)人: | 田志坚;王苹;马怀军;王从新;王冬娥;刘浩;厉晓蕾 | 申请(专利权)人: | 中国科学院大连化学物理研究所 |
主分类号: | C01B39/54 | 分类号: | C01B39/54;C01B37/06;B01J29/84 |
代理公司: | 沈阳科苑专利商标代理有限公司 21002 | 代理人: | 马驰 |
地址: | 116023 辽宁省*** | 国省代码: | 辽宁;21 |
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摘要: | |||
搜索关键词: | 磷酸铝分子筛 成型 预成型 凝胶 合成 催化剂制备工艺 催化剂制备领域 分子筛 成型分子筛 催化剂载体 分子筛制备 生产成本低 水混合均匀 环境友好 期望形状 模板剂 吸附剂 有机胺 废液 氟源 干胶 晶化 磷源 铝源 制备 应用 | ||
1.一种具有CHA结构的磷酸铝分子筛,分子筛晶体具有国际沸石协会确认的CHA结构,其X-射线衍射谱图具有的衍射峰及对应的分子筛晶体的晶面间距如下表所示,2θ值表示衍射峰位置,d值表示晶面间距:
2.一种权利要求1所述具有CHA结构的磷酸铝分子筛的预成型合成方法,其特征在于:由铝、磷、氟、有机胺和水按比例混合均匀得到的成型干胶制备的,将干胶加工成成型干胶,然后经过晶化制得与成型干胶形状一致成型分子筛,包括以下步骤:
(1)将铝源、磷源、氟源、有机胺和水按Al2O3:P2O5:F-:有机胺:H2O=1:0.1~6:0.01~9:0~9:2~100的摩尔比例混合均匀制得凝胶;
(2)将步骤(1)制得的凝胶干燥处理并加工成具有所需形状的成型干胶,凝胶干燥温度为70~110℃;
(3)将步骤(2)制得的成型干胶置于盛有离子液体的密闭容器中,于90~300℃下晶化20min~10d,得到成型分子筛。
3.根据权利要求2所述的的方法,其特征在于:组成均匀的凝胶经过干燥处理得到可塑形的固体,该固体经过加工形成具有期望形状的成型干胶,此成型干胶经过晶化得到与成型干胶形状一致的成型分子筛。
4.根据权利要求2所述的方法,其特征在于:铝源、磷源、氟源、有机胺和水的摩尔比为Al2O3:(0.3~2.5)P2O5:(0.09~3)F-:(0.1~3)有机胺:(25~60)H2O。
5.根据权利要求2所述的方法,其特征在于:有机胺为烷基咪唑、烷基吡啶、烷基胺、季铵盐类化合物中的一种或两种以上。
6.根据权利要求5所述的方法,其特征在于:烷基咪唑选自N-甲基咪唑、2-甲基咪唑中的一种或两种;烷基吡啶选自4-甲基吡啶、2-甲基吡啶中的一种或两种;烷基胺选自1,6-己二胺、三乙胺中的一种或两种;季铵盐选自四乙基氢氧化铵、四甲基氢氧化铵中的一种或两种。
7.根据权利要求2和所述的方法,其特征在于:所述铝源为含铝化合物或者天然矿物,包括拟薄水铝石、异丙醇铝、氢氧化铝、活性氧化铝中的一种或两种以上;磷源为磷酸、磷酸三铵、磷酸二氢铵、磷酸一氢铵中的一种或两种以上。
8.根据权利要求2所述的方法,其特征在于:氟源为氢氟酸、氟化钠、氟化钾、氟化铵中的一种或两种以上。
9.根据权利要求2所述的方法,其特征在于:所述离子液体中含水量为0~10wt%,该离子液体的阳离子具有以下几种:烷基取代的咪唑离子[Rim]+,烷基取代的吡啶离子[Rpy]+,烷基季铵盐离子[NR4]+,烷基季膦离子[PR4]+中的一种或两种以上,R为C1—C16的烷基;其中离子液体的阴离子具有以下中的一种或两种以上:Br-、I-、Cl-、TA-(CF3COO-)、Tf2N-((CF3SO2)2N-)、
10.根据权利要求2所述的方法,其特征在于:所述晶化过程的晶化温度为120~230℃,晶化时间为40min。
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