[发明专利]陶瓷锂离子电解质膜的反应烧结

权利要求书

1.一种用于制造固体锂离子电解质膜的方法，所述方法包括：

将第一反应物与第二反应物结合以形成混合物，所述第一反应物选自无定形的、玻璃态或低熔融温度的固体反应物，所述第二反应物选自耐火氧化物；

将所述混合物加热到第一温度以形成均化的复合物，其中，所述第一温度在所述第一反应物的玻璃化转变温度与所述混合物的结晶起始温度之间；

研磨所述均化的复合物以形成均化的颗粒；

浇铸所述均化的颗粒以形成生坯体；以及

在第二温度下烧结所述生坯体以形成固体膜。

2.如权利要求1所述的方法，其中，所述第一反应物选自磷酸锂玻璃、磷酸锗玻璃、磷酸铝锂玻璃和晶化磷酸铝锂陶瓷。

3.如权利要求1至2中任一项所述的方法，其中，所述第一反应物还包括氧化物改性剂。

4.如权利要求1至3中任一项所述的方法，其中，所述氧化物改性剂选自TiO₂、GeO₂、SiO₂、B₂O₃、Fe₂O₃、Nb₂O₅、V₂O₅、Sb₂O₃、CoO、WO₃、SnO₂及其组合。

5.如权利要求1至4中任一项所述的方法，其中，所述第一反应物为磷酸铝锂。

6.如权利要求1至5中任一项所述的方法，其中，所述第二反应物选自TiO₂、SnO₂、GeO₂及其组合。

7.如权利要求1至6中任一项所述的方法，其中，所述第一反应物的平均粒度小于约10微米，所述第二反应物的平均粒度小于约1微米。

8.如权利要求1至7中任一项所述的方法，其中，所述第一温度为至少约350℃。

9.如权利要求1至8中任一项所述的方法，其中，所述第一温度在约350℃至约550℃之间的范围内。

10.如权利要求1至9中任一项所述的方法，其中，所述均化的颗粒的平均直径在约1微米至约2微米的范围内。

11.如权利要求1至10中任一项所述的方法，其中，所述第二温度小于约1100℃。

12.如权利要求1至11中任一项所述的方法，其中，浇铸包括流延浇铸均化的颗粒以形成生坯带。

13.如权利要求1至12任一项所述的方法，其中，所述固体膜的厚度为小于约200微米，密度为所述固体膜的理论密度的至少约95％，且电导率为至少约1x10^-4S/cm。

14.如权利要求1至13中任一项所述的方法，其中，所述固体膜基本上是平整的。

15.如权利要求14所述的方法，其中所述方法不包含在烧结步骤后进行压平步骤。

16.一种固体锂离子电解质膜，其具有下式的组成：

Li_1+x-yM_xM’_2-x-yM”_y(PO₄)₃

其中，M为3+离子，M’为4+离子，M”为5+离子，0≤x≤2且0≤y≤2，并且其中，所述固体锂离子电解质膜基本上是平整的。

17.如权利要求16所述的固体锂离电解质膜，其中M选自Al、Cr、Co和Fe；M’选自Ti、Ge、Sn和Si；并且M”选自Nb、Sb、V或W。

18.如权利要求16至17中任一项所述的固体锂电解质膜，其厚度为小于约200微米。

19.如权利要求16至18中任一项所述的固体锂电解质膜，其密度为所述固体锂电解质膜的理论密度的至少约95％。

20.如权利要求16至19中任一项所述的固体锂电解质膜，其电导率为至少约1x10^-4S/cm。