[发明专利]一种制备哌嗪和三乙烯二胺的方法

权利要求书

1.一种制备哌嗪和三乙烯二胺的方法，包括以下步骤：

(1)乙二胺在第一改性沸石负载钯催化剂的催化下，反应得到第一反应液；

(2)第一反应液在第二改性沸石负载钯催化剂的催化下，反应得到含有哌嗪和三乙烯二胺的反应液；

其中，所述的第一改性沸石负载钯催化剂，包含以下组分：以第一改性沸石负载钯催化剂的重量计，

钯的含量为0.05-2wt％；

助剂的含量0.3-0.5wt％，其余的为第一改性沸石；所述助剂选自铈；

所述第一改性沸石经过氟硅酸铵改性；

所述的第一改性沸石的制备方法，包括以下步骤：基质在400-500℃下焙烧3-5h，然后将基质加入到氟硅酸铵溶液中，60-80℃下浸渍3-5h后，用去离子水清洗；干燥，在空气气氛中以2-3℃/min升至450-550℃焙烧6-8h，得到第一改性沸石；所述氟硅酸铵与基质的质量比为0.06-0.1；所述的第一改性沸石的基质选自Si:Al原子比为50-250的H型ZSM-5、H型ZSM-8和H型ZSM-11的一种或多种；

所述的第二改性沸石负载钯催化剂，包含以下组分：以第二改性沸石负载钯催化剂的重量计，

钯的含量为0.05-1wt％；

助剂的含量为0.05-0.2wt％，其余的为第二改性沸石；所述助剂选自铈；

所述第二改性沸石经过氟硅酸铵改性；

所述的第二改性沸石的制备方法，包括以下步骤：基质在400-500℃下焙烧3-5h，然后将基质加入到氟硅酸铵溶液中，60-80℃下浸渍3-5h后，用去离子水清洗；干燥，在空气气氛中以2-3℃/min升至450-550℃焙烧6-8h，得到第二改性沸石；所述的氟硅酸铵与基质的质量比为0.02-0.05；所述的第二改性沸石的基质选自Si:Al原子比为300-500的H型ZSM-5、H型ZSM-8和H型ZSM-11中的一种或多种。

2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述的乙二胺以水溶液的形式进料，水溶液中乙二胺的浓度为20-80wt％。

3.根据权利要求2所述的方法，其特征在于，所述水溶液中乙二胺的浓度为40-60wt％。

4.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述步骤(1)的反应温度为150-300℃；所述步骤(2)的反应温度为200-400℃；所述步骤(1)或步骤(2)的反应压力为绝对压力0.01-0.5MPa；所述步骤(1)或步骤(2)的空速为0.5-5g/g(cat)/h。

5.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述步骤(1)的反应温度为200-270℃；所述步骤(2)的反应温度为250-350℃；所述步骤(1)或步骤(2)的反应压力为常压；所述步骤(1)或步骤(2)的空速为1-3g/g(cat)/h。

6.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述的第一改性沸石的基质的Si:Al原子比为100-200。

7.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述的第二改性沸石的基质的Si:Al原子比为300-400。