[发明专利]一种氮掺杂介孔碳负载钯硫化物催化剂及其应用

权利要求书

1.一种氮掺杂介孔碳负载钯硫化物催化剂,其特征在于：所述的催化剂按如下方法制备：

(1)取介孔碳与含氮化合物混和均匀，在惰性气氛下于200～1500℃下处理0.5～50h，得到氮掺杂介孔碳；所述的含氮化合物为氨气、尿素、二聚氰胺、三聚氰胺或尿嘧啶；所述的含氮化合物与介孔碳的质量比为0.2～10：1；

(2)以步骤(1)所得氮掺杂介孔碳为载体，加去离子水配制成25～100℃下浓度为4～40wt％浆液，按照钯元素的负载量以氮掺杂介孔碳的质量计为1～10wt％，计算出与所述负载钯元素相当质量的含钯化合物的理论摩尔量，按所述含钯化合物的理论摩尔量称取含钯化合物，加去离子水配置成0.094～1.88mmol/ml的可溶性含钯溶液；向所述浆液中加入所述可溶性的含钯溶液，充分搅拌均匀，浸渍0.5～10h后，添加碱性物质的水溶液调节溶液pH值至7.5～10.0，并将温度降至室温，过滤，所得滤渣用去离子水洗涤至中性得到滤饼；所述的可溶性含钯溶液为H₂PdCl₄、K₂PdCl₄、Na₂PdCl₄或Pd(NO₃)₂溶液；

(3)将步骤(2)所得滤饼于20～100℃下配置成浓度为4～40wt％浆液，滴加液相还原剂，搅拌，过滤，所得产物用去离子水洗涤至中性，于70～120℃下真空干燥，得到经处理的滤饼；所述的液相还原剂为水合肼、甲酸、甲醛或甲酸钠；所述还原剂以水合肼、甲酸、甲醛或甲酸钠水溶液的形式加入；所述液相还原剂与含钯化合物的理论摩尔量物质的量之比为5～200：1；

(4)将步骤(3)所得经处理的滤饼与含硫化合物混合均匀，在惰性气氛下，在80～450℃下处理0.5～50h，即得氮掺杂介孔碳负载钯硫化物催化剂；所述的含硫物质与经处理的滤饼的质量比为0.05～20：1；所述的含硫物质为单质硫或硫化物。

2.如权利要求1所述的氮掺杂介孔碳负载钯硫化物催化剂，其特征在于：步骤(1)中，所述的介孔碳粒度为100～1000目，比表面积为600～1800m²/g，平均孔径为2.0～20nm。

3.如权利要求1所述的氮掺杂介孔碳负载钯硫化物催化剂，其特征在于：步骤(1)或(4)中，所述的惰性气氛为氮气、氩气、氦气或它们的混合气体。

4.如权利要求1所述的氮掺杂介孔碳负载钯硫化物催化剂，其特征在于：步骤(2)中，所述的碱性物质为NaOH、KOH或氨气。

5.如权利要求1所述的氮掺杂介孔碳负载钯硫化物催化剂，其特征在于：步骤(2)中，所述碱性物质的水溶液的质量分数为5～40wt％。

6.如权利要求1所述的氮掺杂介孔碳负载钯硫化物催化剂，其特征在于：步骤(4)中，所述的硫化物为硫醇、硫醚、烷基二硫醚、噻吩、硫化氢、硫化铵、硫氢化铵、碱金属的硫化物、碱金属的硫氢化物、二氧化硫或硫化碳。

7.如权利要求1所述的氮掺杂介孔碳负载钯硫化物催化剂，其特征在于：步骤(4)中，所述的硫化物为C_nH_2n+1SH(n＝1～18)、二甲基硫醚、二乙基硫醚、二苯基硫醚、二甲基二硫醚、噻吩、硫化氢、硫化铵、硫氢化铵、硫化钠、硫氢化钾、二氧化硫或硫化碳。

8.如权利要求1所述的氮掺杂介孔碳负载钯硫化物催化剂，用于催化加氢合成硫代芳胺。