[发明专利]一种用于甲烷三重整反应的高强度多级孔催化剂及其制备方法有效
申请号: | 201710124445.4 | 申请日: | 2017-03-03 |
公开(公告)号: | CN106799263B | 公开(公告)日: | 2019-03-22 |
发明(设计)人: | 孙予罕;袁昌坤;张军 | 申请(专利权)人: | 中国科学院上海高等研究院 |
主分类号: | B01J35/10 | 分类号: | B01J35/10;B01J23/83;C01B3/40 |
代理公司: | 上海光华专利事务所(普通合伙) 31219 | 代理人: | 高燕;许亦琳 |
地址: | 201210 *** | 国省代码: | 上海;31 |
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摘要: | |||
搜索关键词: | 一种 用于 甲烷 重整 反应 强度 多级 催化剂 及其 制备 方法 | ||
1.一种用于甲烷三重整反应的高强度多级孔催化剂的制备方法,其特征在于,包括以下步骤:
1)将载体前驱体、复合造孔剂、粘结剂、润滑剂充分混合后,压模成型;
2)经老化、干燥、低温焙烧和高温焙烧后,制备获得成型载体;
3)将所述成型载体经过1次或多次循环处理,得到催化剂;其中,所述循环处理依次包括将所述成型载体置于金属的盐溶液中浸渍,干燥,焙烧。
2.根据权利要求1所述的用于甲烷三重整反应的高强度多级孔催化剂的制备方法,其特征在于,在步骤1)之前,需对所述载体前驱体进行预处理,所述预处理选择以下任意一种方式进行:
a、干燥处理;
b、采用金属的盐溶液对所述载体前驱体粉料进行预浸渍,然后干燥;
c、采用金属的盐溶液对所述载体前驱体粉料进行预浸渍,然后干燥、焙烧。
3.根据权利要求1所述的用于甲烷三重整反应的高强度多级孔催化剂的制备方法,其特征在于,在步骤1)中,所述载体前驱体、所述复合造孔剂、所述粘结剂与润滑剂的重量比为(90-130):(1-50):(0.1-50):(0.1-10)。
4.根据权利要求1所述的用于甲烷三重整反应的高强度多级孔催化剂的制备方法,其特征在于,在步骤1)中,所述载体前驱体包括氧化镁、镁铝尖晶石、氧化锆、氧化铈、氧化锌、氧化钛、γ-氧化铝、α-氧化铝、富钙氧化铝、氢氧化铝、铝盐、六铝酸盐、薄水铝石和拟薄水铝石中的任意一种或多种组合。
5.根据权利要求1所述的用于甲烷三重整反应的高强度多级孔催化剂的制备方法,其特征在于,在步骤1)中,所述复合造孔剂包括无机造孔剂和有机造孔剂,所述无机造孔剂与所述有机造孔剂的质量比为0.1-10;
所述无机复合造孔剂包括80-120目石墨粉、750-850目石墨粉、1200-3000目石墨粉、4000-8000目石墨粉、碳酸铵、氢氧化钙、碳酸氢铵和碳酸钙中的任意一种或多种组合;
所述有机造孔剂包括淀粉、β-环糊精、羧甲基纤维素、聚乙烯吡咯烷酮、聚乙二醇、聚甲基丙烯酸甲酯、聚苯乙烯、聚乙烯缩丁醛、聚乙烯醇、乙酸铵、乳酸、丙酸和正戊酸中的任意一种或多种组合。
6.根据权利要求1所述的用于甲烷三重整反应的高强度多级孔催化剂的制备方法,其特征在于,在步骤1)中,所述粘结剂包括水溶性淀粉、铝酸钙水泥、粘土、聚甲基丙烯酸甲酯、羧甲基纤维素、聚乙烯醇、石蜡、拟薄水铝石粉和铝溶胶中的任意一种或多种组合。
7.根据权利要求1所述的用于甲烷三重整反应的高强度多级孔催化剂的制备方法,其特征在于,在步骤1)中,所述润滑剂包括硬脂酸镁、滑石粉、石墨和正戊酸中的任意一种或多种组合。
8.根据权利要求1所述的用于甲烷三重整反应的高强度多级孔催化剂的制备方法,其特征在于,在步骤2)中,所述老化包括以下过程:将所述成型载体于10-40℃下放置20-100h;
和/或,在步骤2)中,所述干燥包括以下过程:将所述成型载体在110-130℃的流动空气或氮气气氛下干燥10-24h;
和/或,在步骤2)中,所述低温焙烧的温度为400℃-900℃,所述低温焙烧的时间为3-8h;
和/或,在步骤2)中,所述高温焙烧的温度为1000℃-1500℃,所述高温焙烧的时间为3-8h。
9.根据权利要求1所述的用于甲烷三重整反应的高强度多级孔催化剂的制备方法,其特征在于,在步骤3)中,所述循环处理的次数为1-4次;
和/或,在步骤3)中,将所述成型载体置于金属的盐溶液中浸渍的时间为1-24h;
和/或,在步骤3)中,所述干燥包括以下过程:将所述成型载体在100-140℃流动空气或氮气气氛中干燥3-20h;
和/或,在步骤3)中,所述焙烧的温度为400℃-900℃,所述焙烧的时间为3-8h;
和/或,在步骤3)中,所述金属的盐溶液中金属包括镍和镧的一种或两种组合,所述金属的盐溶液中盐溶液包括硝酸盐溶液和氯化盐溶液中的一种。
10.一种由如权利要求1至9任一项所述的用于甲烷三重整反应的高强度多级孔催化剂的制备方法制备获得的催化剂。
11.一种如权利要求10所述的催化剂的用途,为将所述催化剂用于甲烷三重整反应中。
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