[发明专利]自支撑氮掺杂金属催化剂及其制备方法

说明书

本发明提供了一种自支撑氮掺杂金属催化剂的制备方法，包括以下步骤：在高温瓷舟中由底部至顶部依次放置球磨处理后的氮硫化合物、石英多孔网架和泡沫镍，然后用有孔石英盖板盖住高温瓷舟；将所述高温瓷舟置于石英管中，在惰性气氛中进行煅烧，产物经去硫处理得到自支撑氮掺杂金属催化剂。制备的自支撑氮掺杂金属催化剂的电解水效率较高，同时进行OER和HER反应，两者的耦联反应具有协同效应，增加了全水解的催化效率。

技术领域

本发明涉及燃料电池催化剂技术领域，尤其涉及一种自支撑氮掺杂金属催化剂及其制备方法。

背景技术

能源是人类社会生存和发展的源泉，随着经济的发展和人口的增多，对于化石能源的消耗速度越来越快，同时过度的化石能源消耗带来了日益严重的环境污染、温室效应，能源问题已经成为亟待解决的世界性问题。化石能源供应的预期性短缺和与之带来的环境问题迫使我们寻找清洁无污染的可再生能源。其中以潮汐能、风能、太阳能、地热能为代表的可再生能源因其能源分布的分散性，能源获取的间歇性，其大规模运用受到很大限制。而氢能，作为一种清洁、高能量密度能源，是最理想的能源。对于氢能的利用来说，其规模化制备是氢能利用的基础。目前制氢的方法主要分为石油裂解或水煤气制氢、光催化制氢和电解催化制氢，其中石油裂解或水煤气制氢法的能耗大，污染严重，同时受制于化石燃料来源的可预期性短缺，并不利于可持续性的氢能获取。而以光催化或电催化电解水的产氢方法与之相比要更加安全，高效，环保，可持续。而受制于太阳能的间歇性，电催化产氢成为未来氢气获取的不二选择。

到目前为止利用电解水催化产氢需要的催化剂大部分都是通过实验室小规模合成制备得到的，其主要合成方法有水热法、高温煅烧、气相沉积等制备途径。这些方法大多耗能较高或者产量太小，无法进行大规模的运用。而进行催化产氢的原料如Pt、MoS₂、CoSe₂、MoC₂等，制备成本较高或具有毒性，并且只具有单功能的析氢催化能力而无法解决与之存在耦联作用的对电极氧析出反应缓慢所带来的负面影响，这些都限制了它们的大规模商业化运用。全水解催化剂作为一种既能通过在低电压条件下催化产氢又能在高电压条件下催化产氧的双功能催化剂成为目前科学界和工业界所关注的焦点。虽然目前使用的Pt基电催化产氢催化剂和Ir或Ru基电催化析氧催化剂组成的全水解电极系统具有极高的催化效率，但是它们昂贵的价格和稀缺性阻碍了商业化的大规模运用。

发明内容

有鉴于此，本发明要解决的技术问题在于提供一种自支撑氮掺杂金属催化剂及其制备方法，制备的自支撑氮掺杂金属催化剂具有较高的催化活性。

为解决以上问题，本发明提供了一种自支撑氮掺杂金属催化剂的制备方法，包括以下步骤：

在高温瓷舟中由底部至顶部依次放置球磨处理后的氮硫化合物、石英多孔网架和泡沫镍，然后用有孔石英盖板盖住高温瓷舟；

将所述高温瓷舟置于石英管中，在惰性气氛中进行煅烧，产物经去硫处理得到自支撑氮掺杂金属催化剂。

所述泡沫镍固定于所述石英多孔网架上方。

所述制备方法的示意图见图1所示。

即将球磨处理后的氮硫化合物置于高温瓷舟中，将石英多孔网架置于氮硫化合物的上方，将泡沫镍固定于石英多孔网架上方，然后用有孔石英盖板盖住高温瓷舟。

具体的，首先对氮硫化合物进行球磨处理。

所述氮硫化合物优选为硫脲、半胱氨酸、蛋氨酸和甲硫氨酸中的一种或多种。

然后将球磨后的氮硫化合物置于高温瓷舟中。

所述高温瓷舟优选为石英、Al₂O₃、Si₃N₄或BN材质。