[发明专利]一种用于甲烷直接选择氧化制备甲醇、甲醛、CO的方法

权利要求书

1.一种用于甲烷直接选择氧化制备甲醇、甲醛、CO的方法，其特征在于包括以下步骤：

1)制备BN粉末材料催化剂，具体方法如下：

将硼酸和尿素混合后，用水和甲醇混合溶剂溶解、搅拌后，恒温水浴静置进行晶化，在惰性气氛下焙烧，得BN粉末材料；将焙烧样品压片成型，粉碎，过筛，得BN粉末材料催化剂；所述硼酸与尿素的摩尔比为1︰(10～50)，所述水和甲醇的体积比为1︰(0.1～5)；所述搅拌时间为12～24h，所述晶化的条件为恒温水浴30～80℃静置6～36h；所述惰性气氛采用N₂或He；所述焙烧的温度为750～1100℃，所述焙烧的时间为2～10h；

2)催化剂活化，具体方法如下：

将含氧气体通入装有步骤1)得到的BN粉末材料催化剂的连续流动反应器中加热，活化，通入惰性气体，调节至反应温度，切换为反应气体；所述加热从室温以2～10℃/min升温速率加热至200～750℃温度下，保持0.5～6h；所述含氧气体为纯氧、空气、氧气/甲烷混合物、氧气/稀有气体混合气；所述氧气的含量为5％～100％；所述惰性气体采用N₂、He或Ar；

3)制备甲醇、甲醛、CO，具体方法如下：

甲烷、氧气分压比为(0.3～10)︰1，用N₂、He、Ar惰性气体稀释，总气体空速为1～60L g^-1h^-1，反应温度在500～750℃下进行连续反应，生成甲醇、甲醛、CO、CO₂、乙烯、乙烷。

2.如权利要求1所述一种用于甲烷直接选择氧化制备甲醇、甲醛、CO的方法，其特征在于在步骤2)中，采用连续流动反应器，反应总压力为0.1～5MPa。

3.如权利要求1所述一种用于甲烷直接选择氧化制备甲醇、甲醛、CO的方法，其特征在于在步骤3)中，氮化硼催化剂为固体非金属材料，由氮、硼元素组成，硼氮元素比在(1.3～1.0)︰1。