[发明专利]一种用于甲烷选择性氧化的非金属催化剂、其优化方法及应用在审

专利信息
申请号: 201711057267.4 申请日: 2017-11-01
公开(公告)号: CN107876076A 公开(公告)日: 2018-04-06
发明(设计)人: 陆安慧;王阳 申请(专利权)人: 大连理工大学
主分类号: B01J27/24 分类号: B01J27/24;B01J27/16;B01J27/14;B01J37/14;C07C9/06;C07C11/04;C07C2/84;C01B3/36;C01B3/40
代理公司: 大连理工大学专利中心21200 代理人: 温福雪,侯明远
地址: 116024 辽*** 国省代码: 辽宁;21
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摘要:
搜索关键词: 一种 用于 甲烷 选择性 氧化 非金属 催化剂 优化 方法 应用
【权利要求书】:

1.一种用于甲烷选择性氧化的非金属催化剂,其特征在于,所述的非金属催化剂包括六方氮化硼、立方氮化硼、菱方氮化硼、磷酸硼和磷化硼,通过表面官能化处理,优化非金属催化剂的表面结构,通过XPS确定其官能化特征基团;

六方氮化硼催化剂通过XRD衍射峰位置确定氮化硼晶体结构,2θ=26.8、41.6、43.7、54.9处分别为六方氮化硼002、100、101、004晶面的特征峰;

立方氮化硼催化剂通过XRD衍射峰位置确定氮化硼晶体结构,2θ=43.3、50.4、74.1、89.9处分别为六方氮化硼101、004、110、112晶面的特征峰;

菱方氮化硼催化剂通过XRD衍射峰位置确定氮化硼晶体结构,2θ=26.7、42.6、45.6、55.1、75.9处分别为六方氮化硼002、100、101、004、110晶面的特征峰;

磷化硼催化剂通过XRD衍射峰位置确定磷化硼晶体结构,2θ=34.2、39.7、57.4、68.5处分别为磷化硼111、200、220、311晶面的特征峰;

磷酸硼催化剂通过XRD衍射峰位置确定磷酸硼晶体结构,2θ=24.5、40.0、48.9、63.7处分别为六方氮化硼101、112、211、213晶面的特征峰。

2.一种用于甲烷选择性氧化的非金属催化剂的优化方法,其特征在于,步骤如下:

a)球磨处理:非金属催化剂室温球磨4~12h,气氛为空气、氮气、氩气或氦气;

b)氧化处理:非金属催化剂在空气或氧气氛围中,500~750℃温度条件下处理1~6h;

c)活化处理:步骤b)所述催化剂进行活化,提供两种活化方式:

Ⅰ)在25~100℃温度条件下,将步骤b)得到的非金属催化剂用双氧水处理4~24h;或在20~90℃温度条件下,将步骤b)预处理得到的非金属催化剂用硝酸回流处理1~4h;

Ⅱ)在步骤b)得到的非金属催化剂表面,负载质量分数为0.5~5wt%的钠盐或钾盐,活化1~12h;

d)纯化处理:将步骤c)活化后的非金属催化剂用无机酸、氨水或去离子水洗涤,去掉非金属催化剂存在的杂质以及处理过程中引入的杂质。

3.根据权利要求2所述的优化方法,其特征在于,步骤Ⅰ)中活化所用的气氛为湿空气、氢氧混合气或反应气。

4.一种权利要求1所述的非金属催化剂在甲烷选择性氧化反应中的应用,其特征在于,步骤如下:

以甲烷和氧气为原料,反应温度600~800℃,常压下反应,混合气体积空速为5000~40000h-1,进行催化氧化反应;

产物分析采用气相色谱仪,其条件:5A分子筛;Porapak Q 2柱;TCD检测器;COx加氢转化炉。

5.根据权利要求4所述的应用,其特征在于,所述的原料用氮气、氩气或氦气稀释。

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