[发明专利]整体式催化剂的制备及在氢气氧气直接合成双氧水中的应用

权利要求书

1.一种整体式催化剂的制备方法，其特征在于，由整体式载体、负载于整体式载体的活性金属组分和助剂组成；

所述整体式载体的材料组成选自堇青石、氧化钛或者氧化硅中的一种，所述整体式载体占催化剂总质量的99.8％～80％；

所述整体式载体的制备包括以下步骤：

步骤a，将所述堇青石、氧化钛或者氧化硅的纳米干粉、胶溶剂、碳组分和水混合得固液混合物1；其中纳米干粉、胶溶剂、碳组分和水的比例为60％-80％，5％-10％，1％-10％，14％-34％；

步骤b，将固液混合物1制成型，经干燥和焙烧处理，得整体式载体；

所述的碳组分选自聚乙烯醇、纤维素、甲基纤维素或淀粉；

所述胶溶剂选自机酸或无机酸；

所述活性金属组分选自金、钯、铂中的一种或者几种组合；活性金属组分占催化剂总质量的0.01％～10％；

所述助剂选自铌、磷、溴中的一种或者几种的组合；助剂占催化剂总质量的0.01％～10％；

所述活性金属组分和助剂负载于整体式载体的方法包括以下步骤：

步骤一，将整体式催化剂载体浸入到含有活性金属组分的胶体溶液中，再依次经干燥、焙烧处理，得到前驱物a；

步骤二，将前驱物a浸入到含有助剂的溶液中，再依次经干燥、焙烧处理，得到整体式催化剂；

其中，步骤一中，胶体溶液的成分为聚乙烯醇、纤维素、甲基纤维素、淀粉中的至少一种；胶体溶液的浓度为0.01-5mol/l；胶体与金属组分之间的摩尔比为0.5-10。

2.根据权利要求1所述的整体式催化剂的制备方法，其特征在于，所述步骤一中，浸渍时间为1分钟-24小时，干燥温度为室温到150摄氏度，干燥时间为30分钟到24小时，焙烧温度为300-800℃，焙烧时间为10分钟-12小时，焙烧气氛为空气、氢气、氮气、氩气、氦气中的一种或者多种。

3.根据权利要求1所述的整体式催化剂的制备方法，其特征在于，所述助剂为含铌、磷、溴的溶液中的至少一种，溶液的浓度为0.01-3M。

4.根据权利要求1所述的整体式催化剂的制备方法，其特征在于，所述步骤二中，浸渍时间为1分钟-24小时，干燥温度为室温到150摄氏度，干燥时间为30分钟到24小时，焙烧温度为300-800℃，焙烧气氛为氢气，焙烧时间为10分钟-12小时。

5.根据权利要求1所述的整体式催化剂的制备方法，其特征在于，活性金属组分为氯化钯溶液，氯金酸溶液，氯铂酸溶液中的至少一种，溶液的浓度为0.01-3M。

6.根据权利要求1所述的整体式催化剂的制备方法，其特征在于，所述步骤b中，干燥的条件为30-250℃，0.5-72小时；焙烧温度为300-1000℃，焙烧时间为0.5-10小时；焙烧气氛包括氢气、氮气、氩气、氦气中至少一种。

7.权利要求1-6任意一项制备方法所得的整体式催化剂。

8.权利要求7所述的整体式催化剂在氢气氧气直接合成双氧水方法中的应用。

9.根据权利要求8所述的应用，所述方法是将甲醇与硫酸水溶液混合，加入NaBr和所述催化剂，在氢气、氧气及氩气混合气氛下反应；

所述方法的反应体系各组分的质量比为：

所述的硫酸水溶液浓度为0.2～4mol/L；

所述混合气氛的气体压力为0.5～10Mpa，组成比为氢气:氧气:氩气＝1～5％:2～20％:75～97％，反应的温度为-5～10℃，反应的时间为10min～5h。