[发明专利]一种磷氮共掺杂石墨烯负载钯基催化剂及制备方法与应用

权利要求书

1.一种磷氮共掺杂石墨烯负载钯基催化剂，其特征在于，该催化剂氮以磷氮共掺杂石墨烯材料为催化剂载体；贵金属钯以高分散方式形式负载于载体上，且所述催化剂中钯的负载量为1.0 wt%~5.0 wt%。

2.权利要求1所述的磷氮共掺杂石墨烯负载钯基催化剂的制备方法，其特征在于，该方法包括以下步骤：

（1）将磷氮共掺杂石墨烯材料加入到去离子水中，超声5min~30min后，加入钯质量浓度为1%~4.2%的钯前驱体溶液，得到未还原催化剂；所述石墨烯材料、去离子水、钯的质量体积比为0.5g：100ml：（10~30）mg；

（2）将步骤（1）中未还原催化剂搅拌4~12 h，加入10ml ~20ml摩尔浓度1M/L的硼氢化钠溶液，继续搅拌1h~2 h，过滤、洗涤、真空干燥，得到高分散的磷氮共掺杂石墨烯负载钯基催化剂；其中，钯与硼氢化钠的摩尔比为1：（20~60）。

3.如权利要求1所述的钯基催化剂的制备方法，其特征在于，在步骤（1）中，所述磷氮共掺杂石墨烯的制备包括以下步骤：

A、将多孔氧化镁、三苯基磷和邻菲啰啉加入乙醇中，在60~90℃温度下水浴搅拌2~3h，经旋转蒸发仪除去乙醇，将所得固体研磨后在氮气氛围中煅烧；其中，所述多孔氧化镁、三苯基磷、邻菲啰啉的质量比为（2~4）：1：（1~2）；

B、将煅烧产物酸洗除去模版，乙醇洗涤，真空干燥后得到磷氮共掺杂石墨烯材料。

4.如权利要求2所述的钯基催化剂的制备方法，其特征在于，在步骤（A）中，所述煅烧过程采用从室温程度升温到煅烧温度，所述煅烧升温速率为2.0~5.0℃/min，煅烧温度为700~900℃，煅烧时间为2~4h。

5.如权利要求2所述的钯基催化剂的制备方法，其特征在于，在步骤（B）中，所述酸洗采用质量浓度为5%~20%的盐酸进行洗涤。

6.权利要求1所述的钯基催化剂在催化甲酸分解制氢方面的应用。

7.如权利要求6所述的应用，其特征在于，该应用具体包括以下步骤：将钯基催化剂加入到甲酸溶液中，其中，所述钯基催化剂的用量为甲酸重量的0.01%~5%；所述甲酸浓度为0.5mol/L~4mol/L。

8.权利要求1所述的钯基催化剂在催化制备甲酸-碱复合物方面的应用。

9.如权利要求8所述的应用，其特征在于，该应用包括以下步骤：

将钯基催化剂、水、碱、二氧化碳、氢气加入到高压反应釜中，在80℃~160℃温度、2MPa~8 MPa压力下反应12h~48h，得到甲酸-碱复合物；其中，

所述钯基催化剂的用量为所加入碱重量的0.1% ~20%；所述碱在水中的质量浓度为1mol/L~4 mol/L；

所述氢气和CO₂压力比为（1~3）：1。

10.如权利要求9所述的应用，其特征在于，所述碱为氢氧化钠、氢氧化钾、三乙胺、碳酸氢钠、碳酸氢钾和碳酸氢铵中的至少一种。