[发明专利]一种氮化镍石墨烯复合材料负载贵金属纳米粒子的制备方法

说明书

本发明提供了一种氮化镍石墨烯复合材料负载贵金属纳米粒子的制备方法，包括一个制备氮化镍石墨烯复合材料的步骤：将氮化镍纳米片层材料与石墨烯纳米片层材料在氩气保护下进行球磨后，用乙醇和水分别洗涤，抽滤得到氮化镍石墨烯复合材料，真空干燥收集；再将氮化镍石墨烯复合材料分散于乙醇中，超声处理后加入稳定剂及金属前驱体，持续超声搅拌，调节pH为9‑11，再加入还原剂，持续搅拌，真空干燥后即得氮化镍石墨烯复合材料负载贵金属纳米粒子。本发明中氮化镍石墨烯复合材料载体与贵金属的结合更好，有效的提高了燃料电池催化剂的电化学活性和稳定性，并且制备工艺易操作，适合规模化生产。

技术领域

本发明属于材料学领域，涉及一种燃料电池阳极催化剂材料，具体来说是一种氮化镍石墨烯复合材料负载贵金属纳米粒子的制备方法。

背景技术

由于近年来世界化石燃料的日益短缺以及环境污染这些问题越来越严重，导致了人们对绿色环保的能源设备有着巨大的需求，这些绿色环保的能源设备可以在几乎没有排放的情况下高效率地发电。由于乙醇具有非常高的能量密度，而且乙醇的来源广泛，可以通过农业原料和生物质大量生产，是一种丰富而廉价的液体燃料。直接醇类燃料电池电催化剂以贵金属为主，但是贵金属在自然界中的储量有限且价格昂贵，易受到中间产物的毒化。所以，贵金属需要与其他材料进行复合，其中，过渡金属氮化物(TMNs)已经成为一个热门话题，因为它们具有很高的导电性、良好的热稳定性以及特殊的硬度和耐蚀性。此外，由于它们具有良好的电化学性能和机械性能，可以使用TMNs及其复合材料用于燃料电池催化剂的载体。

发明内容

针对现有技术中催化剂存在的上述技术问题，本发明提供了一种氮化镍石墨烯复合材料负载贵金属纳米粒子的制备方法，所述的这种氮化镍石墨烯复合材料负载贵金属纳米粒子的制备方法要解决现有技术中直接醇类燃料电池催化剂的催化活性不高、价格昂贵的技术问题。

本发明提供了一种氮化镍石墨烯复合材料负载贵金属纳米粒子的制备方法，包括如下步骤：

1)一个制备氮化镍石墨烯复合材料的步骤，将氮化镍纳米片层材料与石墨烯纳米片层材料混合后在氩气保护下机械球磨24-48h，所述的氮化镍纳米片层材料与石墨烯纳米片层材料的质量比为1:1.5～2.5，将得到的前躯体用乙醇和去离子水分别离心洗涤2～6次，然后进行抽滤收集，再将上述的产物真空干燥后即得到氮化镍石墨烯复合材料；

2)一个制备氮化镍石墨烯复合材料负载贵金属纳米粒子的步骤，将步骤1)的氮化镍石墨烯复合材料分散于乙醇中，超声处理后加入稳定剂及金属前驱体，所述的氮化镍石墨烯复合材料和稳定剂的质量比为1:1～10，所述的金属前驱体中的金属为铂、钯、金或银中的任意一种，持续搅拌8-12h，调节pH为9-11，再加入还原剂，所述的还原剂为硼氢化钾、硼氢化钠或水合肼中的任意一种，金属前驱体和还原剂的质量比为1:1～100，所述的金属前驱体中金属的质量为氮化镍石墨烯复合材料与金属质量之和的10～30％，持续搅拌1-5h，真空干燥后即得到氮化镍石墨烯复合材料负载贵金属纳米粒子。

进一步的，所述的稳定剂为CTAB。

进一步的，所述的金属前驱体为H₂PtCl₆·6H₂O、K₂PtCl₆、K₂PtCl₄、Pd(acac)₂、K₂PdCl₄、Na₂PdCl₄、(NH₄)₂PdCl₄、H₂AuCl₄、NaAuCl₄·2H₂O、AgNO₃或者CH₃COOAg。

进一步的，步骤1)中，氮化镍与石墨烯的质量比为1:1～3。