[发明专利]一种单相氮化硅陶瓷及其SPS制备工艺

说明书

本发明公开了一种单相氮化硅陶瓷材料及其SPS制备工艺。本发明的单相氮化硅陶瓷材料，以质量百分数计，包含如下组分：α‑Si₃N₄88％‑98％、MgSiN₂1％‑5％、Y₂O₃1％‑5％、CeO₂1％‑2％。本发明通过优化助烧剂的含量和SPS制备工艺，采用放电等离子烧结技术以较快的升温速率和较短的烧结时间制备得到单相氮化硅陶瓷。本发明制备出的单相氮化硅陶瓷材料不但致密度较高，而且力学性能也较优异，添加有5wt％MgSiN₂+3wt％Y₂O₃+1wt％CeO₂的Si₃N₄陶瓷在1650℃下保温6min时其相对密度、断裂韧性和维氏硬度分别达99.40±0.14％，16.53±0.12％GPa和6.89±0.20MPa·m^1/2。与现有的单相氮化硅陶瓷材料相比断裂韧性提高了6.53％‑39.04％，硬度提高了9.74％‑14.10％。

技术领域

本发明属于放电等离子烧结材料技术领域，涉及一种单相氮化硅陶瓷材料及其SPS制备工艺。

背景技术

氮化硅陶瓷是最有潜力的工程结构材料之一，该材料具有高比强、高比模、耐高温、耐磨损、抗氧化和抗蠕变等优良性能，其应用范围非常广泛，适用于高温、摩擦、重载等环境比较恶劣的工况，可用于热交换器、航空航天用部件、汽车发动机部件、高速切削刀具及其他耐磨部件等领域。然而，Si₃N₄是强共价键化合物，其自扩散系数很小，致密化所必需的体积扩散及晶界扩散速度很小，这导致了纯氮化硅不能靠常规的固相烧结达到致密化。因此采用合适的烧结助剂进行液相烧结是制备高致密度氮化硅陶瓷的必要途径。

烧结助剂是影响氮化硅陶瓷的显微结构和力学性能的关键因素之一。有效的烧结助剂不仅可以促进致密化，而且会影响氮化硅晶粒的形貌和尺寸等，且不同的烧结助剂在氮化硅陶瓷的制备过程中起着不同的作用。文献1(W.W.Xu,et al,Effects of sinteringadditives on mechanical properties and microstructure of Si₃N₄ceramics bymicrowave sintering,Mater.Sci.Eng.,A.684(2017)127–134.)通过改变助烧剂的含量和组合，得出添加5wt％Y₂O₃+5wt％MgO+2wt％Al₂O₃的Si₃N₄陶瓷在1700℃下烧结10min时具有最佳机械性能，其相对密度、断裂韧性和维氏硬度分别为98.52±0.13％，6.44±0.02MPa·m^1/2和14.92±0.20GPa。该报道所制备的Si₃N₄陶瓷烧结温度高，致密度和力学性能可进一步提高；文献2(M.Pettersson,et al,Spark plasma sinteredβ-phase silicon nitridewith Sr and Ca as a sintering aid for load bearing medical applications,J.Eur.Ceram.Soc.32(2012)2705-2709.)中以Sr和Ca为助烧剂，采用放电等离子技术来制备Si₃N₄陶瓷。在烧结温度1750℃时，添加Sr的氮化硅陶瓷获得了最高的β相和断裂韧性，分别为96％和4.2MPa·m^1/2，添加Ca的氮化硅获得了最高的硬度(17GPa)，但致密度和韧性较低。该报道中制得的氮化硅陶瓷的烧结温度较高，综合性能较差；文献3(X.J.Liu,et al,Microstructure and mechanical properties of silicon nitride ceramics preparedby pressureless sintering with MgO-Al₂O₃-SiO₂as sintering additive)中采用无压烧结方式，以3wt％MgO+1.5wt％Al₂O₃+3.5wt％SiO₂为助烧剂，在1780℃下保温3h，制得致密度为99.7％、硬度为14.2GPa、断裂韧性为6.4MPa·m^1/2的氮化硅陶瓷，该报道中制得的氮化硅陶瓷的烧结温度较高，烧结时间较长，力学性能可进一步提高。