[发明专利]一种混合钛酸盐纳米带负载金属钯纳米颗粒整体式催化剂及其制备方法与应用

说明书

本发明涉及一种混合钛酸盐纳米带负载金属钯纳米颗粒整体式催化剂及其制备方法与应用，该方法首先通过水热法合成钛酸钠纳米带，然后通过离子交换法制得混合钛酸盐纳米带，并以此为载体表面负载金属钯纳米颗粒形成Pd/MTiOx一维纳米结构，然后将其过滤压制成多孔纸状整体催化剂。本发明制得的催化剂活性金属颗粒高分散于载体表面、粒径较小且尺寸均匀，具有高催化活性和高稳定性；而纸状多孔结构赋予整体催化剂高孔隙率和高比表面积、良好的渗透性和优异的流体力学性能。该催化剂制备工艺简单，易于回收和重复利用，适用于大规模产业化应用。

技术领域：

本发明涉及一种混合钛酸盐纳米带负载金属钯纳米颗粒整体式催化剂及其制备方法与应用，属于化学催化技术领域。

背景技术：

甲醛是一种对人体健康具有严重威胁的室内有机污染物。在建筑物内或密封的车体内，各种装修、装饰材料以及生活用品，都会不断地散发出甲醛。因此，高效消除甲醛技术的研究一直广受关注。其中室温催化氧化降解甲醛被证明是一条有效的途径。

甲醛室温催化氧化消除法相对于吸附法、吸收法、负离子氧化法、臭氧催化氧化法、生物过滤植物净化法、低温等离子体法及光催化氧化法等消除甲醛具有优异特点，在室温下即可将甲醛氧化成二氧化碳和水，效率高，持续运行时间长。

已有的研究发现，负载纳米金属钯催化剂，对甲醛的氧化分解反应具有很高的活性[ACSCatal.,2011,1,348-354]。研究还发现，氢氧化钠处理过的负载Pd催化剂，由于Na⁺的加入，其活性大大提高，可以在室温下高效催化氧化分解甲醛[Environ.Sci.Technol.,2014,48,5816-5822]。

如中国发明专利CN200410047973.7、CN200410102837.3和CN200610011663.9分别报道了含贵金属铂、钯、铑、金或银的甲醛催化氧化材料，均表现出了良好的室温甲醛催化氧化活性。但这些催化剂仍存在催化活性不高等缺陷。

目前，钛酸盐负载金属催化剂应用于甲醛氧化降解尚未见任何报道。

发明内容：

针对现有技术的不足，本发明提供一种混合钛酸盐纳米带负载金属钯纳米颗粒整体式催化剂及其制备方法与应用。该催化剂可用于甲醛室温催化氧化降解等过程，催化活性高，选择性好，制备简单，并且可回收重复利用，适用于大规模工业生产。

发明概述：

本发明首先采用水热法合成钛酸钠纳米带，钛酸钠纳米带通过离子交换反应得到混合钛酸盐MTiOx纳米带。然后采用沉积沉淀法在其表面负载金属钯纳米颗粒，合成Pd/MTiOx一维纳米结构。该一维纳米结构具有可集成性，可采用简单过滤压膜技术将其组装为Pd/MTiOx多孔纸状整体催化剂。该纸状催化剂具有均匀的孔结构和高孔隙率，具有高比表面积和良好的渗透性，具有优异的流体力学和传递性能，对甲醛的室温氧化降解具有优异的催化活性。

发明详述：

本发明是通过如下技术方案实现的：

一种混合钛酸盐纳米带负载金属钯纳米颗粒整体式催化剂，所述催化剂的微观结构为金属Pd纳米颗粒高分散负载在混合钛酸盐纳米带表面，形成Pd/MTiOx一维纳米结构；其中，混合钛酸盐纳米带带长5-10μm，宽50-200nm，厚10-50nm；金属Pd负载量为0.1-5wt.％，Pd纳米颗粒尺寸1-2.5nm。

根据本发明优选的，所述催化剂的宏观结构为直径为7.5-24mm，厚度为0.5-1.5mm的纸片状，孔径为100-200nm。

根据本发明，混合钛酸盐纳米带负载金属钯纳米颗粒整体式催化剂的制备方法，包括步骤如下：

(1)混合钛酸盐纳米带制备