[发明专利]一种偕氨肟改性的X型沸石及其制备方法、对钌和铯的吸附应用

说明书

本发明涉及一种偕氨肟改性X型沸石的制备方法，主要步骤如下：步骤1引入氨基：将X型沸石分散于无水乙醇中，加入硅烷偶联剂水热搅拌回流；步骤2引入腈基：将步骤1所得产物分散于无水乙醇中，加入戊二醛水溶液在室温下搅拌，随后洗涤干燥后再次分散于无水乙醇中，再加入亚氨基二乙腈，随后在室温下搅拌；步骤3腈基转化为偕氨肟基团：将步骤2所得产物分散于乙醇的水溶液中，然后加入碳酸钠和盐酸羟胺，回流搅拌，所得固体产物洗涤后干燥，即得到偕氨肟改性的X型沸石。本发明制备工艺简单可控，重复性好，操作方便，制备的材料具有好的晶型结构，偕氨肟基团负载到了X型沸石上，能有效吸附水中的Ru³⁺和Cs⁺，是一种理想可应用的吸附材料。

技术领域

本发明涉及一种偕氨肟改性的X型沸石及其制备方法、对钌和铯的吸附应用，属于废水处理技术领域。

背景技术

自2011年3月11日，福岛核电站发生了核泄漏事故，造成了大量放射性核素进入海洋，放射性污染引起了社会各界的广泛关注。排入海洋的放射性污染物都是由U235，Pu239，Pu241的裂变产物，其种类大概有40多种[4]。核电站发生泄漏时，释放到环境中的放射性核素主要有¹³¹I、¹³⁷Cs、¹³⁴Cs、⁹⁰Sr、⁵⁸Co、⁶⁰Co、¹¹⁰mAg、²³⁹Pu、⁵⁴Mn、¹²⁴Sb、⁶⁵Zn、⁹⁹mTc、²⁴¹Am、⁹⁵Zr和¹⁰⁶Ru。我国有着长达1.8万公里的海岸线，一旦发生核电站泄漏事故，就需要快速有效地监测海洋放射性环境状况，及时预警和预报，防范和应对可能出现的危机。

P.G.M.Brown等认为后处理工艺的钌存在的状态可以大致分为四类：1)亚硝酰钌硝酸基配合物；2)亚硝酰钌亚硝酸基配合物；3)非配位的阳离子状态的钌，如[RuNO(OH)]²⁺；4)Ru⁴⁺和以氧桥形式存在的钌[RuORu]⁴⁺。RuNO³⁺与NO₃、NO₂以及H₂O等配位基形成的配合物可归纳为如下通式：

[RuNO(NO₃)_X(H₂O)_5-x]^(3-x)+ x＝0～4

[RuNO(NO₂)_X(NO₃)_y(OH)_3-x-y(H₂O)_5-x-y] x+y＝0～4

由此可见，RuNO³⁺与NO₃、NO₂以及H₂O等配位基形成的配合物既可以以阳离子存在也可以以阴离子存在，所以要去除核泄漏海水中的Ru^3+、RuNO³⁺及其配合物，就需要既能对金属阳离子表现出亲和性，也要对金属络合阴离子有亲和性的配合物基团。

铯在元素周期表中位于第六周期第Ⅰ主族，属于碱金属元素，原子序数是55，相对原子质量为132.9，颜色为金黄色，化合价为+1价。铯在碱金属元素中的化学性质最活泼，在空气中极易被氧化，在自然界中以盐的形式存在，没有单质形态，主要化合物为CsCl和碳化铯。铯极易溶于水。