[发明专利]一种氮掺杂多孔碳催化剂及其制备方法,以及β-异佛尔酮的制备方法有效
申请号: | 201810512306.3 | 申请日: | 2018-05-25 |
公开(公告)号: | CN108579790B | 公开(公告)日: | 2021-03-09 |
发明(设计)人: | 宋军伟;张涛;吕英东;郭劲资;张旭;程晓波;王延斌;朱龙龙;林龙;刘英瑞;李莉;黎源 | 申请(专利权)人: | 万华化学集团股份有限公司 |
主分类号: | B01J27/24 | 分类号: | B01J27/24;B01J35/10;C07C45/67;C07C49/603 |
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地址: | 264006 山东省*** | 国省代码: | 山东;37 |
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摘要: | |||
搜索关键词: | 一种 掺杂 多孔 催化剂 及其 制备 方法 以及 异佛尔酮 | ||
1.一种氮掺杂多孔碳催化剂的制备方法,包括以下步骤:
(1)将煤沥青粉末、任选的L碱氮源、任选的B碱氮源混合均匀,在空气氛围条件下进行氧化交联反应;
(2)将步骤(1)所得反应液过滤、干燥,得到富氮重质有机物;
(3)将富氮重质有机物在氮气氛围中预碳化,然后在二氧化碳氛围下升温活化,氮气置换体系后在氨气氛围下升温再活化,得到所述氮掺杂多孔碳催化剂;
所述步骤(1)中煤沥青粉末、L碱氮源、B碱氮源的质量比为1:20-200:20-200。
2.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,所述氮掺杂多孔碳的孔径为0.1-2nm,比表面积为2400-2600m2/g;氮重量百分含量为9.0wt%-10.5wt%,其中所制备的氮掺杂多孔碳中L碱与B碱的质量比为0.2-7.0:1。
3.根据权利要求2所述的方法,其特征在于,所制备的氮掺杂多孔碳中L碱与B碱的质量比为1.0-2.0:1。
4.根据权利要求1或2或3所述的方法,其特征在于,所述的煤沥青粉末的粒径为50-200目。
5.根据权利要求4所述的方法,其特征在于,所述的煤沥青粉末的粒径为100-150目。
6.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,所述步骤(1)中煤沥青粉末、L碱氮源、B碱氮源的质量比为1:20-50:20-50。
7.根据权利要求1-3任一项所述的方法,其特征在于,所述步骤(1)中L碱氮源选自喹啉、异喹啉、苯并喹啉、苯并异喹啉中的一种或多种;所述步骤(1)中B碱氮源选自苯胺、对苯二胺、邻苯二胺、二苯胺中的一种或多种。
8.根据权利要求1-3任一项所述的方法,其特征在于,所述步骤(3)中,预碳化的温度为200-300℃,时间为0.5-2.5h;从室温升温至预碳化的温度的升温速率为0.5-2℃/min。
9.根据权利要求1-3任一项所述的方法,其特征在于,所述步骤(3)中,二氧化碳氛围下活化的温度为600-800℃,时间为1-3h;从预碳化温度升温至二氧化碳氛围下活化的温度的升温速率为2-5℃/min。
10.根据权利要求1-3任一项所述的方法,其特征在于,所述步骤(3)中,氨气氛围下再活化的温度为1000-1200℃,时间为1-2h;从二氧化碳氛围下活化的温度升温至氨气氛围下再活化的温度的升温速率为0.5-2℃/min。
11.一种根据权利要求1-10任一项所述的方法制备得到的氮掺杂多孔碳催化剂。
12.一种β-异佛尔酮的制备方法,包括以下步骤:在权利要求1-10任一项所述方法制备得到的氮掺杂多孔碳催化剂的催化下,α-异佛尔酮经过异构化反应制备β-异佛尔酮;所述催化剂的用量为0.01wt%-10wt%,以α-异佛尔酮重量为基准。
13.根据权利要求12所述的方法,其特征在于,所述催化剂的用量为0.1wt%-1wt%,以α-异佛尔酮重量为基准。
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