[发明专利]一种二氧化碳电化学还原制备甲烷和乙烯的方法有效
申请号: | 201810594247.9 | 申请日: | 2018-06-11 |
公开(公告)号: | CN108588748B | 公开(公告)日: | 2020-06-26 |
发明(设计)人: | 傅杰;黎梓浩;吕秀阳;欧阳平凯 | 申请(专利权)人: | 浙江大学 |
主分类号: | C25B3/04 | 分类号: | C25B3/04;C25B1/02;C25B11/06 |
代理公司: | 杭州天勤知识产权代理有限公司 33224 | 代理人: | 陈华 |
地址: | 310013 浙江*** | 国省代码: | 浙江;33 |
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摘要: | |||
搜索关键词: | 一种 二氧化碳 电化学 还原 制备 甲烷 乙烯 方法 | ||
1.一种二氧化碳电化学还原制备甲烷和乙烯的方法,其特征在于,包括:采用H型双电化学池反应器,H型双电化学池反应器中间以质子交换膜隔离为阴极室和阳极室,H型双电化学池反应器密封;反应前阴极室通入二氧化碳气体;采用三电极体系,以气体扩散电极为工作电极,铂电极为辅助电极,银/氯化银电极为参比电极,工作电极与辅助电极相对,参比电极靠近工作电极;加入电解液,工作电极所在的阴极室进行磁力搅拌,施加工作电压,反应室温下进行;
所述气体扩散电极包括气体扩散电极本体,以及负载在气体扩散电极本体上的二氧化碳电化学还原催化剂;所述二氧化碳电化学还原催化剂为石墨相氮化碳担载纳米铜氧化物,所述纳米铜氧化物具有黑铜矿和赤铜矿两种晶型;
所述二氧化碳电化学还原催化剂的制备具体包括:
将尿素和醋酸铜物理混合,得到催化剂前驱体;将催化剂前驱体进行热解反应,得到石墨相氮化碳担载纳米铜氧化物;所述尿素和醋酸铜的质量比例为10:1、12.5:1或20:1,所述热解反应的反应温度为550℃;或所述尿素和醋酸铜的质量比例为10:1,所述热解反应的反应温度为650℃;升温速率为2~20℃/min,反应时间为1~5h。
2.根据权利要求1所述的二氧化碳电化学还原制备甲烷和乙烯的方法,其特征在于,所述气体扩散电极本体上二氧化碳电化学还原催化剂的负载量为0.5~10mg/cm2。
3.根据权利要求1所述的二氧化碳电化学还原制备甲烷和乙烯的方法,其特征在于,所述气体扩散电极的制备具体包括:
1)将二氧化碳电化学还原催化剂分散到异丙醇和去离子水的混合液中,并加入Nafion溶液,得到混合溶液;
2)将混合溶液涂覆到气体扩散电极本体上,烘干后得到负载有二氧化碳电化学还原催化剂的气体扩散电极。
4.根据权利要求3所述的二氧化碳电化学还原制备甲烷和乙烯的方法,其特征在于,所述气体扩散电极本体选自碳纸、碳布或碳毡。
5.根据权利要求3所述的二氧化碳电化学还原制备甲烷和乙烯的方法,其特征在于,所述二氧化碳电化学还原催化剂在异丙醇和去离子水的混合液中的浓度为1~100g/L。
6.根据权利要求3所述的二氧化碳电化学还原制备甲烷和乙烯的方法,其特征在于,所述异丙醇和去离子水的体积比例为1:10~10:1。
7.根据权利要求3所述的二氧化碳电化学还原制备甲烷和乙烯的方法,其特征在于,所述Nafion溶液与混合液的体积比例为1:1000~1:100。
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