[发明专利]一种光催化石墨烯/硅复合膜及其制备方法和应用

说明书

本发明公开了一种光催化石墨烯/硅复合膜、制备方法以及应用，该薄膜材料由石墨烯纳米薄膜磁控溅射纳米硅层形成。其中石墨烯为层间交联结构，电导率为1‑1.5MS/m。在光照射下，石墨烯硅界面层会产生光生载流子；在外电场作用下，形成电子界面和空穴界面。电子层和空穴层持续的作用下，催化二氧化碳和水形成甲烷、一氧化碳以及氧气。

技术领域

本发明涉及高性能纳米材料，尤其涉及一种光催化石墨烯/硅复合膜及其制备方法和应用。

背景技术

2010年，英国曼彻斯特大学的两位教授Andre GeiM和Konstantin Novoselov因为首次成功分离出稳定的石墨烯获得诺贝尔物理学奖，掀起了全世界对石墨烯研究的热潮。石墨烯有优异的电学性能(室温下电子迁移率可达2×10⁵cM²/Vs)，突出的导热性能(5000W/(MK)，超常的比表面积(2630M²/g)，其杨氏模量(1100GPa)和断裂强度(125GPa)。石墨烯优异的导电导热性能完全超过金属，同时石墨烯具有耐高温耐腐蚀的优点，而其良好的机械性能和较低的密度更让其具备了在电热材料领域取代金属的潜力。

宏观组装氧化石墨烯或者石墨烯纳米片的石墨烯膜是纳米级石墨烯的主要应用形式，常用的制备方法是抽滤法、刮膜法、旋涂法、喷涂法和浸涂法等。通过进一步的高温处理，能够修补石墨烯的缺陷，能够有效的提高石墨烯膜的导电性和热导性，可以广泛应用于电池材料、导热材料、导电材料等领域。

目前，光催化还原二氧化碳和水的催化剂主要是硅等半导体。还未有石墨烯催化这类反应的报导。主要原因有一下几点：

其一，石墨烯吸光率低，光催化效率低；

其二，石墨烯不能大面积独立自支撑存在；

其三，石墨烯绝对力学较差，不能耐受金属喷涂。

其四，石墨烯为零带隙结构，且层数只有一层电子孔穴耦合作用较大。

为此，我们设计了高强度独立自支撑的膜，此薄膜具有层间交联结构，有一定的带隙，可以增加电子孔穴耦合时间；薄膜有一定厚度，极大地增加了光吸收率；薄膜有层间交联结构，强度很高。为此，可以在外电场作用下实现电子和空穴层的分离，为光催化提供条件。

发明内容

本发明的目的是克服现有技术的不足，提供一种光催化石墨烯/硅复合膜及其制备方法和应用。

本发明的目的是通过以下技术方案实现的：一种光催化石墨烯/硅复合膜，硅纳米颗粒负载在石墨烯膜表面，形成硅纳米膜；所述石墨烯膜层间交联，交联度在1-5％，所述石墨烯膜的厚度为10-100nm，缺陷密度ID/IG≤0.01。

一种光催化石墨烯/硅复合膜的制备方法，包含如下步骤：

(1)将氧化石墨烯配制成浓度为0.5-10ug/mL氧化石墨烯水溶液，抽滤成膜。

(2)将贴附于抽滤基底上的氧化石墨烯膜置于密闭容器中，80-100度HI高温从底部往上熏蒸0.1-1h。

(3)将融化的固体转移剂均匀涂敷在还原氧化石墨烯膜表面，并于室温下冷却，直至薄膜和AAO膜基底分离。

(4)对步骤3处理后的还原氧化石墨烯膜进行加热处理，使得固体转移剂升华或者挥发；

(5)将还原氧化石墨烯膜以1℃/min升温300℃(缓慢加热，增加石墨烯膜表面褶皱扩展单位空间内石墨烯膜的面积)；然后10℃/min升温至2000℃，保温6-12小时，以去除石墨烯内部绝大部分原子缺陷，但不恢复石墨烯内部堆叠结构。