[发明专利]一种双层核壳结构钯催化剂及其制备方法和应用

说明书

本发明属于光催化技术领域，具体涉及一种双层核壳结构钯催化剂及其制备方法和应用。本发明提供的双层核壳结构钯催化剂，包括核体和壳层，所述核体包括二氧化硅微球；所述壳层由内而外依次包括二氧化钛层和氧化石墨烯层；所述氧化石墨烯层负载有Pd。本发明提供的双层核壳结构钯催化剂用于水催化分解时，反应6h产氢量≥2.641mmol.g^‑1。

技术领域

本发明属于光催化技术领域，具体涉及一种双层核壳结构钯催化剂及其制备方法和应用。

背景技术

在众多的半导体光催化材料中，二氧化钛(TiO₂)由于具有较大的比表面积、较强的光催化能力和化学惰性、制备生产成本低、长期稳定等多项优点，而受到科研工作者的广泛关注。自1972年，Fujishima和Honda研究发现水在二氧化钛电极上能被催化分解以来，一系列关于二氧化钛催化分解水的实验被报道。但目前已报道的二氧化钛催化分解水的实验结果并不理想，主要体现在二氧化钛催化分解水的效率较低，仅为397μmol.h^-1，极大的限制了二氧化钛在水催化分解领域的应用(Cheng P.,Yang Z.,Wang H.,et al.TiO₂-graphenenanocomposites for photocatalytic hydrogen production from splitting water[J].International Journal of Hydrogen Energy,2012,37(3):2224-2230)。

发明内容

本发明的目的在于提供一种双层核壳结构钯催化剂及其制备方法和应用，本发明提供的双层核壳结构钯催化剂具有较高的催化效率，适用于水催化分解。

为了实现上述目的，本发明提供如下技术方案：

一种双层核壳结构钯催化剂，包括核体和壳层，所述核体包括二氧化硅微球；所述壳层由内而外依次包括二氧化钛层和氧化石墨烯层；所述氧化石墨烯层负载有Pd。

优选的，所述二氧化硅微球的直径为100～150nm，所述二氧化钛层的厚度为45～50nm，所述氧化石墨烯层的厚度为3～5nm。

优选的，所述Pd在氧化石墨烯中的负载量为0.01～0.05wt.％；所述Pd的粒径为3～5nm。

本发明提供了上述技术方案所述双层核壳结构钯催化剂的制备方法，包括如下步骤：

(1)将二氧化硅微球分散液的pH值调节至碱性，得到碱性核体分散液；

(2)向所述碱性核体分散液中滴加有机钛源溶液，水解反应后得到单层核壳结构载体；

(3)向单层核壳结构载体的水分散液中滴加氧化石墨烯水分散液，进行包覆反应，得到双层核壳结构载体；

(4)将所述双层核壳结构载体浸渍到钯盐水溶液中，进行Pd负载，得到双层核壳结构钯催化剂；所述钯盐水溶液包括钯盐、还原剂和聚乙烯醇。

优选的，所述步骤(1)中二氧化硅微球分散液中二氧化硅的浓度为0.04～0.06g/100mL；

所述碱性核体分散液的pH值为8～9。

优选的，所述步骤(2)中有机钛源溶液中的有机钛源包括钛酸正四丁酯；所述有机钛源溶液中，钛酸正四丁酯的体积分数为3～4％；

所述有机钛源溶液的滴加速度为0.4～0.6mL/min。

优选的，所述步骤(3)单层核壳结构载体的水分散液的浓度为0.2～0.3g/100mL；

所述氧化石墨烯水分散液的浓度为4～6mg/mL；

所述单层核壳结构载体的水分散液与氧化石墨烯水分散液的体积比为100：(15～30)。