[发明专利]一种铁、氮共掺杂炭氧还原催化剂及其制备方法和应用有效
申请号: | 201810959790.4 | 申请日: | 2018-08-22 |
公开(公告)号: | CN109103468B | 公开(公告)日: | 2021-06-01 |
发明(设计)人: | 王峰;郭志远;窦美玲;宋夜;张正平;李志林 | 申请(专利权)人: | 北京化工大学 |
主分类号: | H01M4/90 | 分类号: | H01M4/90 |
代理公司: | 北京五月天专利商标代理有限公司 11294 | 代理人: | 张瑞丰 |
地址: | 100029 *** | 国省代码: | 北京;11 |
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摘要: | |||
搜索关键词: | 一种 掺杂 还原 催化剂 及其 制备 方法 应用 | ||
1.一种铁、氮共掺杂炭氧还原催化剂,其特征在于,以元素梯度分布的铁/锌双金属圆柱状MOFs为前驱体制备所述的铁、氮共掺杂炭氧还原催化剂,其中,铁、锌双金属圆柱状MOFs具有外部富铁、内部富锌的梯度分布结构,高温热解碳化后形成的催化剂活性位点高度暴露且均匀分散,孔结构呈现微孔、介孔并存的分级多孔结构,所述的微孔为0-2 nm,所述的介孔为2-10 nm;所述的高温热解碳化为在惰性气氛下以1-10 oC min-1的升温速率升温至900-1100 oC,保温1-3 h。
2.一种铁、氮共掺杂炭氧还原催化剂的制备方法,其特征在于,包括以下步骤:
(1)将金属混合盐与有机配体分别溶于有机溶剂中,超声溶解并分散均匀,在搅拌条件下将上述两种溶液充分混合,然后转移至反应釜中,将反应釜置于烘箱中在80-180 oC下保温12-36 h,经冷却、抽滤并用有机溶剂反复洗涤后烘干,得到圆柱状Fe,Zn-ZIF;其中,硝酸锌与硫酸亚铁摩尔比为10-40,金属混合盐与苯并咪唑摩尔比为0.125-0.5,有机配体的浓度为0.1-0.2 mol L-1,干燥温度为60-80℃ ,干燥时间8-12 h;
(2)将上述制备的Fe,Zn-ZIF在惰性气氛下以1-10 oC min-1的升温速率升温至900-1100 oC,保温1-3 h,待冷却至室温后研磨得到铁、氮共掺杂炭氧还原催化剂。
3.根据权利要求2所述的制备方法,其特征在于,步骤(1)中,所述的金属混合盐为硝酸锌和硫酸亚铁的混合物,金属混合盐的浓度为0.028 mol L-1;所述的有机配体为苯并咪唑;所述的有机溶剂为甲醇、乙醇、丙二醇中的一种或几种。
4.根据权利要求3所述的制备方法,其特征在于,硝酸锌和硫酸亚铁摩尔比为20;金属混合盐与苯并咪唑摩尔比为0.25;所述混合的顺序为苯并咪唑的有机溶液倒入金属混合盐的有机溶液,混合速率为8-10 mL s-1。
5.根据权利要求2所述的制备方法,其特征在于,步骤(1)中,所述的圆柱状Fe,Zn-ZIF的形貌为圆柱状,平均直径为6-8 μm。
6.根据权利要求2所述的制备方法,其特征在于,步骤(2)中,所述的惰性气氛为氩气或氮气,以5 oC min-1升温至1000 oC,保温2 h。
7.权利要求1所述的铁、氮共掺杂炭氧还原催化剂或权利要求2-6所述的制备方法制备得到的铁、氮共掺杂炭氧还原催化剂用于碱性燃料电池的阴极氧气还原反应。
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