[发明专利]一种碳化氮的掺杂改性方法及降解废水中抗生素的应用

说明书

本发明公开了一种碳化氮的掺杂改性方法及在光催化下降解废水中抗生素的应用，包括以下步骤：往超纯水中加入氧化石墨烯，超声溶解，之后加入双氰胺固体颗粒，超声搅拌溶解，静置后均相氧化石墨烯溶液出现分层现象；将制备的分层后的溶液在反应釜中水热反应，目的使氧化石墨烯部分还原，冷却取出后；在氧化石墨烯还原后与双氰胺混合溶液加入FeCl₃·6H₂O，搅拌溶解，升温至110～130℃，使水分完全挥发，之后将固体研磨，在氮气保护的氛围下煅烧，得到Fe和还原氧化石墨烯掺杂改性的碳化氮。本发明利用Fe和rGO(还原氧化石墨烯)共同掺杂g‑C₃N₄在光驱使下活化PS，具有更好的催化降解污染物特性。

技术领域

本发明涉及材料工程与环境工程技术领域，具体涉及一种碳化氮的掺杂改性方法及在光催化下降解废水中抗生素的应用。

背景技术

四环素作为一种典型的抗生素被广泛的应用在诸如药品、化妆品等日常生活的各个方面。由于其具有难降解和生物致毒性，造成的水体污染日益严重，引起了科研人员的广泛关注。各种水处理手段争相提出，以芬顿为代表的高级氧化技术便是其中的一种。

传统的芬顿氧化技术利用Fe²⁺和H₂O₂反应产生大量的·OH来攻击水中污染物质。该反应具有不可逆性，整个过程需要持续投加芬顿试剂，生成物铁泥易造成二次污染，且液态的H₂O₂储存和运输也成实际问题。各种衍生技术由此也得到发展，甚至是跨学科领域的结合，本发明中对g-C₃N₄的改性及与PS(过硫酸钾)的活化便是其中的一种。

相较于TiO₂而言，g-C₃N₄拥有更窄的禁带宽度(2.7eV)，更低的光生载流子复合率，作为一种理想的有机半导体材料在光催化产氢、水污染治污、CO₂还原、N₂的固定等领域大量应用。三价铁修饰g-C₃N₄光驱动下活化PS(过硫酸钾)一方面能够利用g-C₃N₄光催化产生的电子空穴对的氧化还原特性，另一方面Fe与PS(过硫酸钾)能够构成类芬顿体系产生·OH等活性物种，而rGO(还原氧化石墨烯)的引入能够使这种协同作用发挥的更加充分。基于这一思想，提出以下发明。

发明内容

本发明提供了一种碳化氮的掺杂改性方法及在光催化下降解废水中抗生素的应用，利用Fe和rGO(还原氧化石墨烯)共同掺杂g-C₃N₄在光驱使下活化PS(过硫酸钾)，以期具有更好的催化降解污染物特性。

一种碳化氮的掺杂改性方法，包括以下步骤：

1)往超纯水中加入氧化石墨烯，超声溶解，之后加入双氰胺固体颗粒，超声搅拌溶解，静置后均相氧化石墨烯溶液出现分层现象，得到分层后的溶液；

2)将步骤1)制备的分层后的溶液在反应釜中120℃～160℃下水热反应4～8小时，目的使氧化石墨烯部分还原，冷却取出后，得到氧化石墨烯还原后与双氰胺混合溶液；

3)在步骤2)制备的氧化石墨烯还原后与双氰胺混合溶液加入FeCl₃·6H₂O，搅拌溶解，升温至110℃～130℃，使水分完全挥发，目的是使铁掺杂双氰胺，得到铁掺杂的固体；

4)将所得铁掺杂的固体研磨，在氮气保护的氛围下450℃～650℃煅烧1小时～6小时，得到Fe和还原氧化石墨烯掺杂改性的碳化氮，所得固体即为合成g-C₃N₄:Fe/rGO。